一、采用异形催化剂的两段法CPO制合成气工艺研究(论文文献综述)
应景涛[1](2019)在《费托合成蛋壳型催化剂模拟研究》文中认为基于集总动力学模型,采用COMSOL Multiphysics软件对费托合成反应蛋壳型钻基催化剂进行模拟计算,从单颗粒角度对三种不同几何结构的催化剂建立较为合理的数学与几何模型,并验证所建立的模型,考察催化剂结构变化对流体流动、传质、传热以及反应速率的影响,并探究了催化剂活性组分厚度对反应结果的影响。在反应温度498K、压力3MPa、1000h-1、H247.8%、C022.9%的条件下,利用COMSOL软件进行模拟计算,得到了催化剂颗粒内部的CO和H2的摩尔分数分布、温度分布以及产物选择性分布。结果表明,氢碳比和温度沿着催化剂半径向内逐渐升高。湍流流动有利于重质烃类的生成,降低催化剂温升;反应温度的升高提高了反应物及产物在催化剂颗粒内的扩散能力,使催化剂颗粒内部氢碳比增加,显着提高了CH4的选择性,催化剂颗粒内温度提高也比较明显;提高反应压力会降低催化剂颗粒内部CO和H2的浓度,同时使提高催化剂的温度。在层流和湍流条件下对球状、条柱状、三叶草状催化剂进行模拟,结果表明:湍流条件改善了三叶草、条柱状催化剂的流场分布,更有利于传热,三叶草状催化剂具有最佳催化性能,对C5+选择性为85%。对三叶草催化剂进行了不同位置状态的模拟,发现层流条件下三叶草催化剂柱面斜向入口时,具有更高的与流体接触横截面积;湍流流动时,柱面斜向入口时CO的平均消耗速率为0.055mol/(g·h),而柱面斜向出口时有0.041mol/(g.h)。探究了球状催化剂活性组分厚度对反应结果的影响,随着催化剂活性组分厚度的增加,CO转化率逐渐提高,C5-(甲烷和低碳烃)的选择性逐渐增大,而C10H22和C22H46的选择性逐渐减小,催化剂颗粒温升提高且温度峰值逐渐向催化剂颗粒内移动,不利于反应热的转移,蛋壳型球状催化剂较佳的活性组分厚度为10%。
李涛[2](2014)在《基于低温费托技术天然气制合成油工艺安全性研究》文中研究说明随着基于低温费托技术天然气制合成油工艺逐渐应用于工业化生产,对该工艺安全性研究的需求逐渐增加,特别是对可能导致较大伤亡事故后果的物理爆炸和火灾事故的研究。针对基于低温费托技术天然气制合成油工艺中物理爆炸和火灾事故的研究主要包括查找引起事故发生的原因事件和确定事故影响范围。本文在介绍了国内自主开发的基于低温费托技术天然气制合成油工艺的基础上,对该工艺中涉及的物质和工艺危险性进了简要分析,为后续故障树分析做准备。为查找基于低温费托技术天然气制合成油工艺中物理爆炸事故和火灾事故发生的原因,采用故障树分析法进行分析,得到能够引起该工艺中天然气转化炉和费托反应器发生物理爆炸的主要危险因素有反应器安全阀失效、反应器放空管线堵塞和反应器未按规定检测等几种,能够引起该工艺中主要反应器发生火灾事故的主要危险因素有反应器未按规定检测、反应器泄压放空装置失效和没有对点火源进行有效控制等几种。盛装高温压缩可燃气体的压力容器发生物理爆炸后有靠自身热量引发火灾的可能性。基于低温费托技术天然气制合成油工艺中天然气制合成气转化炉内可燃混合气体的温度高于混合气体中H2的引燃温度,为研究该工艺中天然气制合成气转化炉物理爆炸后的后续事故后果,本文根据天然气制合成气转化炉形状建立圆筒形传质传热模型,应用传质传热基本公式计算物理爆炸后高温可燃气体的传质传热情况,为研究确定盛装高温可燃气体的压力容器物理爆炸引发的后续事故后果类型提供一种可行的方法。可燃气体泄漏后,有发生火灾和爆炸事故的可能性。本文在对经验气体泄漏率计算公式改进的基础上,计算基于低温费托技术天然气制合成油工艺中天然气制合成气转化炉和费托反应器发生泄漏时的气体泄漏率;在计算得到气体泄漏率后,将质量传递和受力分析相结合,建立模型计算气体泄漏后的非稳态运动轨迹,有效填补了目前针对气体泄漏后非稳态运动轨迹研究的空白;并选择喷射火、火球火焰热辐射伤害计算模型和蒸气云爆炸冲击波伤害计算模型计算基于低温费托技术天然气制合成油工艺中天然气制合成气转化炉和费托反应器发生泄漏后的后续事故影响范围,同时计算该工艺中天然气制合成气转化炉物理爆炸后的火球火灾的影响范围。
黄康胜,周发钊[3](2010)在《天然气制备合成气的技术进展》文中研究指明对天然气制备合成气的蒸气转化法、部分氧化法、自热转化法、二氧化碳转化法等主要工艺在反应器开发、催化剂制备及性能测试、工艺改进及新工艺开发等方面的技术进展进行了综述,指出各种工艺存在的技术难点,并对天然气制备合成气技术的研究方向和发展趋势做出展望。
苑慧敏[4](2009)在《晶格氧材料用于天然气制合成气方法研究》文中进行了进一步梳理目前工业成熟的制合成气方法主要有:水蒸气重整法,联合重整,自热转化法及非催化部分氧化法。本课题开发的是一种全新的催化部分氧化工艺,该方法催化剂提供晶格氧与CH4发生选择氧化反应生成合成气,晶格氧参与反应后,催化剂还原为低价态,在氧化反应过程中,甲烷与氧气不直接接触,解决了安全性的问题;处于还原态的催化剂,用气相氧将还原态的催化剂氧化到高价态,补充晶格氧,完成反应循环,在还原过程中,催化剂直接与空气反应,无须额外的空分装置,因而又解决了空分的问题。经过前期的资料检索,确定钙钛矿型复合氧化物(ABO3)作为晶格氧催化剂主体材料,该材料是以A位或B位阳离子为结点的立方晶系,B离子与氧构成BO6八面体。利用XRD,H2-TPR,CH4-TPSR,脉冲反应,连续流动反应,XPS等方法对A位、B位阳离子和A位取代离子进行了筛选与性能考察试验,并对选取的催化材料的氧物种性质进行了研究。确定了催化剂的主体材料后,进行了催化剂的制备条件及成型方法考察。通过试验可以得出:催化材料LaFeO3最适合进行甲烷的选择氧化反应,最佳制备条件为凝胶形成温度7585℃,焙烧温度900℃,焙烧时间10小时,络合剂为氨基乙酸,氨基乙酸与硝酸根离子比为4:3,镧源和原料纯度对催化材料性质没有显着影响;在反应温度900℃,气体总流速211/min条件下进行的连续流动反应结果为甲烷转化率93%,CO选择性97.6%,催化材料选择氧化甲烷的量为22 g/Kg cat。
李兵兵[5](2008)在《Ni金属整体型催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究》文中研究表明目前工业上一般采用天然气水蒸汽重整法制合成气,该反应能耗高、催化剂容易积炭,且生成的H2/CO比高,不适合一些后续过程。甲烷部分氧化制合成气过程投资小、能耗低、反应速率快,具有广泛的应用前景,近年来受到广泛关注。本论文工作采用泡沫镍制备成Ni金属片,通过酸处理获得Ni金属整体型催化剂;通过改变催化床层长度和空速,结合反应物转化率、产物选择性及催化剂床层温度的变化,研究Ni金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应的机理;此外,考虑到Ni金属整体型催化剂稳定性好,但活性低于负载催化剂的特点,还研究了Ni monolith-Ni/MgAl2O4双床催化体系在甲烷自热部分氧化反应中的催化性能。研究结果表明,在Ni金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化中,反应过程分成两个阶段:首先是甲烷直接部分氧化,紧接着进行甲烷水蒸汽重整。在催化床层内前0.7mm氧化区域内,氧气基本消耗完全,甲烷的转化率、氢气和一氧化碳的选择性急剧上升。催化剂床层前端温度也急剧上升,并在约z=1.5mm处达到最高点。在氧气完全消耗后,剩余的甲烷与水进行重整反应,甲烷的转化率继续上升,但上升的速度明显下降;氢气和一氧化碳的生成速率也都降低,但一氧化碳下降得更快;同时催化床层温度也迅速下降。二氧化碳的摩尔流量在水蒸汽重整区域内也略有增加,这说明有少量的水汽变化反应,但没有观察到二氧化碳重整反应。研究结果表明,Ni金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应合成气的生成主要是通过直接部分氧化,水蒸汽重整反应对合成气的贡献不大。研究Ni monolith-Ni/MgAl2O4双床体系的催化性能,发现Ni monolith-Ni/ MgAl2O4双床的甲烷部分氧化活性和选择性高于Ni金属整体型催化剂,与Ni/MgAl2O4的催化活性近似。催化剂直径为16mm,室温进料,45% N2稀释,进料流速为1.67 L/min,Ni金属整体型催化剂长为3mm时,重整催化剂最小长度为9mm,双床的催化性能最高。当预热进料气体时,随着进料温度的升高,双床上甲烷自热部分氧化的反应性能都有不同程度的提高。
魏永刚[6](2008)在《晶格氧部分氧化甲烷制取合成气的基础研究》文中研究指明目前世界能源和化学工业85%以上是建立在石油、煤炭和天然气这三种可燃性矿物资源基础之上。在这三大支柱性能源中,石油资源日益枯竭,价格不断上涨,煤炭资源尽管储量丰富,但使用时污染严重,对环境保护带来严重的挑战,作为优质清洁能源和化工原料的天然气期望在现代经济中扮演更加重要的角色。目前对天然气的开发利用主要集中在对甲烷转化技术的研究。甲烷分子中C-H键能高达435kJ/mol,直接转化为化学品离工业化目标尚远,因此,经“合成气”制备重要化学品和液体燃料的间接转化法成为当今国际上的热门课题之一。本文围绕合成气的制备过程,对新颖的“晶格氧部分氧化甲烷制取合成气技术”开展了比较系统的研究,内容主要涉及氧载体与甲烷反应的热力学理论分析和平衡组分模拟、氧载体的实验筛选以及优化,反应动力学参数的确定和机理研究,反应新体系的探索等关键基础问题。研究中首先根据氧载体选择的基本原则,初步选取稀土氧化物Ce02和过渡金属Fe2O3、CuO和Mn2O3作为氧载体,通过热力学软件,计算了四种体系的ΔrG°和ΔrH°,根据系统自由能最小原则绘制了不同反应温度氧载体与甲烷反应的平衡组成图。结果发现,所选取的四种氧化物在一定的温度范围内在热力学上均能按理论分析的部分氧化甲烷生成合成气的方向进行,如果要获得理想n(H2)与n(CO)比例的合成气,需要控制较高的反应温度和合适的氧载体与甲烷量比关系。以共沉淀法制备了n(Ce)与n(M)摩尔比为1:1的Ce-M-O (M=Fe、Mn、Cu)系列氧载体,XRD表征发现Mn203和Fe203可以较好地分散在Ce02中,而CuO的分散性较差。Ce-M-O氧载体与甲烷反应的热重实验表明,Fe203、CuO和Mn203的加入能够明显地提高氧载体中晶格氧的供给能力,单从增加晶格氧供给能力方面来讲,Ce-Fe-O表现出了最佳的供氧能力。固定床活性评价中,Ce-Cu-O氧载体主要表现出完全氧化甲烷的性质;Ce-Mn-O氧载体虽然在较高的温度下能够较好地实现甲烷的部分氧化,但却使甲烷发生了严重裂解;Ce-Fe-O表现出了最好的部分氧化甲烷性能,产物气中n(H2)/n(CO)能够持续稳定在2左右。综合分析认为,Ce-Fe-O复合氧化物无论从提供晶格氧的总量,还是从实现甲烷部分氧化的性能,以及降低氧载体的生产成本方面来讲,均能承担起“晶格氧部分氧化甲烷制取合成气技术”中氧载体的关键角色。由于Ce-Fe-O氧载体有着良好的部分氧化甲烷特性,继续开展了n(Ce)/n(Fe)比对氧载体部分氧化甲烷活性影响的研究。同样采用共沉淀法制备了Ce-Fe-O-X(X=9/1、8/2、7/3、6/4、5/5、4/6、2/8)铈基系列氧载体,利用XRD、H2-TPR等表征手段,结合固定床反应器和热重实验平台,对氧载体的性能进行了评价,结果表明,Ce-Fe-O-7/3的氧载体具有最好的部分氧化甲烷活性。对已经确定了铈铁比例的Ce-Fe-O-7/3氧载体,进行了不同焙烧温度的影响实验,发现800℃的焙烧温度,氧载体表现出了最好的反应性能。为了继续提高氧载体的循环性能,进行了掺杂ZrO2对氧载体的改性研究,结果认为ZrO2的掺杂特别是合适的掺杂量(Ce-Fe-Zr-O(0.05))可使氧载体具有优良的部分氧化甲烷性能和循环使用性能。对以Ce-Fe-Zr-O(0.05)为氧载体与甲烷反应的动力学开展了相关研究,结果发现反应的平均表观活化能Em为131.762kJ/mol,而以纯CeO2为氧载体时,反应的平均表观活化能Em为173.517kJ/mol,说明铁和锆的加入显着地降低了CeO2部分氧化甲烷反应的活化能,即Ce-Fe-Zr-O(0.05)氧载体与甲烷之间发生部分氧化的反应与纯CeO2相比更易进行,这一性能的改善与铈铁锆三者间固溶体的形成及相互的间协同作用有关;反应机理研究认为,整个反应过程存在反应初期、中期和后期三个明显阶段。反应初期以甲烷的燃烧-重整机理为主,反应中期是甲烷的直接氧化机理,即CO和H2是氧载体中晶格氧对甲烷部分氧化的一次产物,该阶段是合成气大量生成的重要时期,反应后期则以甲烷裂解为主。提出了在“熔融盐体系中利用氧载体的晶格氧实现甲烷部分氧化制取合成气”的新方法,期望这种新体系在炭沉积的消减、反应热场的均匀化,以及对反应热的后续高效利用方面有新的贡献。对不同的熔融盐体系进行了对比和研究,最终设计出适合这种新方法的熔融盐体系为质量比1:1的碳酸钠和碳酸钾混合组分;以Ce-Fe-Zr-O(0.05)为氧载体,开展了熔融盐体系下的甲烷部分氧化实验,结果发现在新体系下同样能够顺利实现合成气的生产,氧载体经空气再生后能够顺利循环使用,而且这种熔融盐新体系有着良好的炭沉积消减作用,并对合成气中H2和CO比例具有较宽范围的调节作用。分析认为,这种新的反应体系既避免了传统反应过程催化剂存在热点的问题,又为反应热的后续有效利用提供了一个全新的利用途径。
刘一静,刘瑾[7](2007)在《天然气制甲醇合成气工艺及进展》文中研究指明论述了国内外天然气制甲醇合成气各工艺的研究现状,进展及发展方向。天然气制合成气的典型工艺是水蒸气催化转化法,其技术成熟,但投资大,能耗高,生产的合成气不适于直接用来合成甲醇。天然气与CO2催化转化工艺可制得富含CO的合成气,解决蒸气转化法氢过剩的问题,实现CO2的减排,目前对该法的研究主要集中在开发新型催化剂和优化反应条件等。两段转化法即一段炉采用蒸气转化,两段炉用富氧或纯氧转化,无需经转化炉前或炉后添加二氧化碳,就可达到合成甲醇原料气成分的要求。甲烷部分氧化法能耗低,反应易控制,可制得符合比例要求的甲醇合成气,但尚未见到该技术工业化的相关报道。甲烷自热转化工艺是在反应器中耦合了放热的甲烷部分氧化反应和强吸热的甲烷蒸气转化反应,反应体系本身可实现自供热,该工艺一般采用富氧空气或氧气,因此需氧气分离装置,增加了投资,这是制约其发展和应用的主要障碍。
刘智云[8](2007)在《复合氧化物催化剂消除有机气体污染的研究》文中进行了进一步梳理近年来由于环境保护和提高能源利用率的需要,对催化燃烧催化剂的研究已成为研究的热点之一。催化燃烧可使有害的有机组分在较低温度下(通常250℃~400℃之间)完全燃烧,转化为无害的二氧化碳和水,净化效率可高达95%以上,已被各行业广泛采用。本文用沉淀法和水热合成法制备了一系列过渡金属氧化物甲烷燃烧催化剂,主要工作如下:1、沉淀法制备了单组分锆、铈、镧、钴、锰、铁金属氧化物催化剂,考察了活性组分和焙烧温度对活性的影响。结果表明活性随焙烧温度的升高而降低,相同的制备条件下单组分催化剂中钴、铁、锰的氧化物活性较好,活性最好为氧化铁,T99%为579℃。双组分复合氧化物中Co/Mn的活性最好,T99%为556℃。而钙钛矿型催化剂活性较差。负载于ZrO2的LaMnOa和LaCoOa钙钛矿型催化剂活性较负载前有所提高,LaFeOa负载后活性下降。另外对催化进行了XRD和BET表征,考察了催化剂晶相结构和表面性质。2、用正交实验法考察了催化剂的水热合成法的制备条件,从考察范围内选取最优条件为前驱反应物为Co(NO3)2,反应温度为160℃,反应时间为4h,尿素用量为化学计量反应所需的4.5倍,焙烧温度为500℃。优化方向为增大反应温度和尿素用量。验证实验表明催化剂活性有很大提高,钴样品的T10%、T99%为271℃、452℃。同样条件下水热法制备了钴和锰双组分催化剂。活性不如单组分样品。XRD和BET表明没有固溶体形成。
王卫,王凤英,申欣,孙道兴[9](2007)在《国内外甲烷催化部分氧化催化剂研究》文中提出主要讨论国内外甲烷催化部分氧化催化剂在载体、助剂、活性组分及制备方法等方面的研究进展,对改善催化剂的抗积炭性、提高催化剂的稳定性和选择性提供了建议及参考。
王卫,王凤英,金雪玲,申欣,孙道兴[10](2006)在《甲烷催化部分氧化催化剂研究进展》文中研究指明综述了国内外甲烷催化部分氧化催化剂在载体、助剂、活性组分及制备方法等方面的研究进展,以对改善催化剂的抗积碳性、提高催化剂的稳定性和选择性提供参考。
二、采用异形催化剂的两段法CPO制合成气工艺研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、采用异形催化剂的两段法CPO制合成气工艺研究(论文提纲范文)
(1)费托合成蛋壳型催化剂模拟研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 前言 |
1.1 研究背景 |
1.2 研究内容 |
第2章 文献综述 |
2.1 费托合成工艺发展概况 |
2.2 费托合成反应 |
2.2.1 费托合成反应动力学 |
2.2.2 费托合成催化剂 |
2.2.3 费托合成反应器 |
2.3 CFD概述 |
2.3.1 CFD计算的基本原理 |
2.3.2 CFD求解过程 |
2.3.3 催化剂床层模型及模拟结果验证 |
2.4 CFD在化工领域的应用 |
第3章 CFD模拟模型及设置 |
3.1 计算方法与软件 |
3.1.1 计算方法 |
3.1.2 CFD模拟软件的选择 |
3.2 模型建立 |
3.2.1 构建数学模型 |
3.2.2 几何模型及网格划分 |
3.2.3 边界条件与求解方法 |
3.3 模拟结果 |
3.3.1 计算结果 |
3.3.2 计算结果的验证 |
3.4 操作条件对模拟结果的影响 |
3.4.1 流动形式对模拟结果的影响 |
3.4.2 温度对模拟结果的影响 |
3.4.3 压力对模拟结果的影响 |
3.5 小结 |
第4章 费托合成单颗粒催化剂研究 |
4.1 数学模型 |
4.2 三叶草催化剂几何选择 |
4.2.1 两种三叶草催化剂的流场分布 |
4.2.2 层流条件下两种不同位置催化剂内的分布 |
4.2.3 湍流条件下两种不同位置催化剂内的分布 |
4.3 速度场分布结果 |
4.3.1 层流运动下的流场分布 |
4.3.2 湍流运动下的流场分布 |
4.4 不同流动形式下的温度分布 |
4.4.1 层流流动下的温度分布 |
4.4.2 湍流流动下的温度分布 |
4.5 不同流动形式下的反应物分布 |
4.5.1 层流条件下的反应物分布 |
4.5.2 湍流条件下的反应物分布 |
4.6 CO消耗速率分布 |
4.7 小结 |
第5章 费托合成催化剂活性组分厚度研究 |
5.1 蛋壳型和均匀型催化剂颗粒内的分布 |
5.1.1 CO和H_2的浓度分布 |
5.1.2 温度分布 |
5.2 不同活性组分厚度催化剂颗粒的计算 |
5.2.1 CO和H_2的浓度分布 |
5.2.2 不同活性组分厚度内温度分布规律 |
5.2.3 活性组分厚度对反应结果的影响 |
5.3 小结 |
第6章 结论和展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
符号说明 |
参考文献 |
致谢 |
硕士学习期间发表论文情况 |
(2)基于低温费托技术天然气制合成油工艺安全性研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 论文研究背景及意义 |
1.2 国内外研究状况 |
1.2.1 国内外基于费托合成技术天然气制合成油工艺发展概况 |
1.2.2 国内基于费托技术制天气合成油项目建设情况 |
1.2.3 国内外对天然气化工工艺安全性研究的进展 |
1.3 论文研究内容和技术路线 |
1.3.1 论文主体内容概述 |
1.3.2 论文研究技术路线 |
第二章 基于低温费托技术天然气制合成油工艺介绍及主要危险识别 |
2.1 基于费托技术天然气制合成油技术介绍 |
2.1.1 天然气制合成气技术概况 |
2.1.2 费托合成技术概况 |
2.2 国内基于低温费托技术天然气制合成油工艺介绍 |
2.2.1 工艺流程介绍 |
2.2.2 主要设备参数 |
2.3 基于低温费托技术天然气制合成油工艺主要危险识别 |
2.3.1 涉及物料危险性 |
2.3.2 工艺过程危险性 |
第三章 基于低温费托技术天然气制合成油工艺物理爆炸事故和火灾事故故障树分析 |
3.1 故障树分析法 |
3.1.1 故障树分析法简介 |
3.1.2 故障树结构及符号意义 |
3.1.3 故障树分析法操作步骤 |
3.1.4 故障树分析法的优缺点 |
3.1.5 故障树分析法对基于低温费托技术天然气制合成油工艺中主要反应器物理爆炸事故和火灾事故的适用性 |
3.2 基于低温费托技术天然气制合成油工艺中主要反应器物理爆炸事故故障树分析 |
3.2.1 物理爆炸故障树分析模型 |
3.2.2 物理爆炸故障树分析定性计算 |
3.3 基于低温费托技术天然气制合成油工艺中主要反应器火灾事故故障树分析 |
3.3.1 火灾事故故障树分析模型 |
3.3.2 火灾事故故障树分析定性计算 |
第四章 基于低温费托技术天然气制合成油工艺中主要反应器物理爆炸事故后果模拟 |
4.1 物理爆炸模型的研究现状 |
4.2 物理爆炸能量及冲击波计算 |
4.2.1 物理爆炸能量计算 |
4.2.2 冲击波超压计算 |
4.3 物理爆炸后的气体扩散 |
4.3.1 压缩气体扩散 |
4.3.2 对流传热计算 |
4.4 典型基于低温费托技术天然气制合成油工艺中主要反应器物理爆炸后果模拟计算 |
4.4.1 主要反应器物理爆炸能量及冲击波超压计算 |
4.4.2 主要反应器物理爆炸后气体扩散计算 |
4.4.3 主要反应器物理爆炸后对流传热计算 |
第五章 基于低温费托技术天然气制合成油工艺中主要反应器泄漏事故后果模拟 |
5.1 主要反应器泄漏时泄漏率计算 |
5.1.1 压力容器泄漏率计算研究现状 |
5.1.2 气体泄漏率经验计算公式 |
5.1.3 气体泄漏率改进计算公式 |
5.1.4 实例计算 |
5.2 气体泄漏后果分析研究 |
5.2.1 气体泄漏后运动轨迹 |
5.2.2 高温可燃气体泄漏后的传质传热 |
5.2.3 主要反应器泄漏后可能引发的事故类型 |
5.3 喷射火灾 |
5.3.1 喷射火计算模型 |
5.3.2 实例计算 |
5.4 火球火灾计算 |
5.4.1 火球火灾计算模型 |
5.4.2 实例计算 |
5.5 蒸气云爆炸计算 |
5.5.1 蒸气云爆炸计算模型 |
5.5.2 实例计算 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表的论文及科研成果 |
(3)天然气制备合成气的技术进展(论文提纲范文)
1 蒸气转化法 |
2 部分氧化法 |
2.1 非催化部分氧化法 |
2.2 催化部分氧化法 |
3 自热转化法 |
4 二氧化碳转化法 |
5 结语 |
(4)晶格氧材料用于天然气制合成气方法研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
创新点摘要 |
前言 |
第一章 文献综述 |
1.1 国外天然气转化制备合成气工艺 |
1.1.1 非催化部分氧化工艺(NC-POM) |
1.1.2 间歇催化转化法 |
1.1.3 蒸汽重整(SRM)工艺 |
1.1.4 联合重整工艺(CRM) |
1.1.5 自热重整工艺(ATR) |
1.1.6 催化部分氧化工艺CPO(Catalytic partial oxidation of methane) |
1.1.7 二氧化碳在制备合成气中的应用 |
1.1.8 感应耦合等离子体转化技术 |
1.1.9 膜反应器转化技术 |
1.1.10 以上各工艺经济性比 |
1.2 国内在天然气转化制备合成气方面的进展 |
1.2.1 石油大学的两段转化法 |
1.2.2 师范大学的二氧化碳、氧气转化法 |
1.2.3 大连化物所的天然气、空气催化部分氧化法和绝热转化法 |
1.2.4 石油大学循环流化床晶格氧化制合成气工艺 |
1.2.5 整体型催化剂甲烷部分氧化制备合成气工艺 |
1.3 晶格氧催化剂 |
第二章 试验部分 |
2.1 试验原料 |
2.1.1 催化剂制备原料 |
2.1.2 催化剂评价实验原料 |
2.1.3 评价试验用原料 |
2.2 催化剂制备方法 |
2.2.1 催化材料的制备方法 |
2.2.2 催化剂的成型方法 |
2.3 评价装置及流程 |
2.3.1 催化剂评价装置及流程 |
2.4 催化剂评价方法 |
2.4.1 程序升温实验 |
2.4.2 脉冲反应及切换反应 |
2.5 分析及表证方法 |
2.5.1 催化剂的XRD 分析 |
2.5.2 催化剂的XPS 表征(X 光电子能谱) |
2.5.3 原料及产物的组成分析 |
2.5.4 催化剂比表面积测定 |
第三章 结果与讨论 |
3.1 催化材料筛选与性能考察实验 |
3.1.1 B 位离子的筛选与性能考察 |
3.1.2 A 位离子的筛选与性能考察 |
3.1.3 A 位取代离子的筛选与性能考察 |
3.2 催化材料氧物种性质研究 |
3.2.1 La_(0.8)Sr_(0.2)FeO_3和LaFeO_3 上的XPS(X 光电子能谱)分析 |
3.2.2 La_(0.8)Sr_(0.2)FeO_3和LaFeO_3上的CO,H_2 脉冲反应试验 |
3.3 催化材料制备实验考察 |
3.3.1 凝胶的形成温度 |
3.3.2 催化材料的焙烧温度 |
3.3.3 催化材料的焙烧时间 |
3.3.4 络合剂 |
3.3.5 镧源 |
3.3.6 原料纯度 |
3.3.7 氨基乙酸与硝酸根离子比 |
3.4 催化剂成型实验 |
3.4.1 负载型催化剂的成型研究 |
3.4.2 粘合剂为硅溶胶的催化剂成型研究 |
3.4.3 粘合剂为铝溶胶的催化剂成型研究 |
3.4.4 高岭土和铝溶胶作为粘合剂的催化剂成型研究 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
详细摘要 |
(5)Ni金属整体型催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
前言 |
第一章 文献综述 |
1.1 甲烷制合成气的方法 |
1.1.1 甲烷水蒸汽重整制合成气 |
1.1.2 甲烷二氧化碳重整制合成气 |
1.1.3 甲烷部分氧化制合成气 |
1.2 甲烷部分氧化制合成气主要催化剂体系及其反应性能 |
1.2.1 贵金属催化剂(Rh、Pt、Pd、Ru、Ir) |
1.2.2 非贵金属催化剂体系(Ni、Fe、Co) |
1.2.3 其他催化剂体系 |
1.3 甲烷部分氧化反应器的分类 |
1.3.1 固定床反应器 |
1.3.2 流化床反应器 |
1.3.3 整体型反应器 |
1.3.4 膜反应器 |
1.4 甲烷部分氧化反应机理 |
1.4.1 甲烷部分氧化反应的直接机理 |
1.4.2 甲烷部分氧化反应的间接机理 |
1.4.3 甲烷部分氧化反应的混合机理 |
1.5 论文的研究内容和目的 |
1.5.1 Ni 金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应机理的研究 |
1.5.2 Ni 金属整体型-负载Ni 双床催化体系的研究 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验原料及设备 |
2.1.1 实验原料 |
2.1.2 实验设备 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 Ni 金属整体型催化剂的制备 |
2.2.2 Al_2O_3 负载Ni 催化剂的制备 |
2.3 反应性能评价 |
第三章 Ni 金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应机理的研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂出口处(z = 10mm)甲烷的转化率和产物的选择性 |
3.3 CH_4/O_2 = 2.0 进料 |
3.3.1 氧化区域(Oxidation zone) |
3.3.2 水蒸汽重整区域(Steam-reforming zone) |
3.3.3 CH4/02 = 2.0 进料甲烷自热部分氧化反应机理 |
3.4 CH_4/O_2 = 1.6~2.0 进料 |
3.4.1 CH_4/O_2 对氧化区域位置的影响 |
3.4.2 不同催化床层长度反应物和产物摩尔流率的变化曲线 |
3.4.3 氧化区域尾部甲烷的转化率和产物的选择性 |
3.4.4 部分氧化和水蒸汽重整对合成气形成的贡献 |
3.4.5 温度分布图及传热限制 |
3.5 空速(GHSV)的影响 |
3.6 与热力学平衡计算值的比较 |
3.6.1 热力学平衡值 |
3.6.2 催化床层出口处的实验值 |
小结 |
第四章 Ni 金属整体型-负载Ni 双床催化体系的研究 |
4.1 引言 |
4.2 双床和单一床反应性能的比较 |
4.3 双床中氧化和重整催化剂相对装填体积的影响 |
4.3.1 3Ni monolith - y Ni/MgAl_2O_4 |
4.3.2 5Ni monolith - y Ni/MgAl_2O_4 |
4.3.3 3Ni monolith-9Ni/MgAl_2O_4 与 5Ni monolith-7Ni/MgAl_2O_4 反应性能比较 |
4.4 操作条件对3Ni monolith-9Ni/MgAl_2O_4 双床自热部分氧化反应的影响 |
4.4.1 进料温度的影响 |
4.4.2 进料流速的影响 |
小结 |
第五章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
(6)晶格氧部分氧化甲烷制取合成气的基础研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 世界与中国天然气资源及消费状况 |
1.2.1 世界天然气资源及消费 |
1.2.2 中国天然气资源及消费 |
1.3 天然气转化和利用途径 |
1.4 合成气的制备工艺现状 |
1.4.1 甲烷-水蒸汽重整 |
1.4.2 甲烷-二氧化碳重整 |
1.4.3 甲烷部分氧化 |
1.4.4 甲烷三重整 |
1.5 晶格氧部分氧化甲烷制合成气的研究 |
1.5.1 工艺特点 |
1.5.2 工艺研究进展 |
1.5.3 催化剂研究进展 |
1.6 本论文的研究内容和意义 |
1.7 本论文的特色与创新点 |
第二章 实验试剂、设备与方法 |
2.1 实验试剂与设备 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验设备 |
2.2 各组分气体相对校正因子的测定方法 |
2.3 氧载体的制备 |
2.3.1 纯CeO_2氧载体的制备 |
2.3.2 Ce-M-O(M=Fe、Mn、Cu)氧载体的制备 |
2.4 氧载体的表征 |
2.4.1 物相组成分析(XRD) |
2.4.2 微观形貌和元素分析(SEM、EPMA) |
2.4.3 程序升温氢还原实验(H_2-TPR) |
2.4.4 比表面积测定(BET) |
2.4.5 X射线光电子能谱分析(XPS) |
2.4.6 拉曼测试(Raman) |
2.4.7 热重分析(DTA/TG) |
2.5 氧载体的TG及Redox循环实验 |
2.6 固定床中氧载体的活性评价 |
2.7 数据处理方法 |
2.8 氧载体活性评价指标 |
第三章 晶格氧部分氧化甲烷反应的热力学分析 |
3.1 引言 |
3.2 氧载体的选择 |
3.3 氧载体与甲烷反应的热力学分析 |
3.3.1 CeO_2与甲烷反应的热力学分析 |
3.3.2 Fe_2O_3与甲烷反应的热力学分析 |
3.3.3 CuO与甲烷反应的热力学分析 |
3.3.4 Mn_2O_3与甲烷反应的热力学分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 氧载体的实验筛选 |
4.1 引言 |
4.2 各组分气体对N_2校正因子的测定 |
4.2.1 H_2相对校正因子的测定 |
4.2.2 CO相对校正因子的测定 |
4.2.3 CH_4相对校正因子的测定 |
4.2.4 CO_2相对校正因子的测定 |
4.3 CH_4与纯CeO_2氧载体的反应性能评价 |
4.3.1 纯CeO_2氧载体在CH_4气氛下的热重实验 |
4.3.2 纯CeO_2氧载体的热重循环实验 |
4.3.3 固定床中氧载体的部分氧化性能评价 |
4.4 CH_4与Ce-M-O(M=Fe,Mn,Cu)氧载体反应性能评价 |
4.4.1 Ce-M-O氧载体的XRD表征 |
4.4.2 Ce-M-O氧载体与CH_4的程序升温热重反应实验 |
4.4.3 Ce-M-O氧载体与CH_4在固定床中的反应性能实验 |
4.5 本章小结 |
第五章 氧载体的性能评价和优化 |
5.1 引言 |
5.2 铈铁比例对氧载体性能影响 |
5.2.1 Ce-Fe-O系列氧载体的制备 |
5.2.2 Ce-Fe-O系列氧载体的表征 |
5.2.3 固定床中氧载体程序升温活性评价 |
5.3 焙烧温度对Ce-Fe-O-7/3氧载体性能的影响 |
5.3.1 XRD表征 |
5.3.2 固定床反应性能评价 |
5.3.3 热重反应性能评价 |
5.4 ZrO_2的添加对氧载体的改性研究 |
5.4.1 添加ZrO_2对纯CeO_2氧载体的影响 |
5.4.2 添加ZrO_2对Ce-Fe-O-7/3氧载体的影响 |
5.4.3 Ce-Fe-Zr-O氧载体的空气再生实验 |
5.5 本章小结 |
第六章 反应动力学参数的确定和反应机理探讨 |
6.1 引言 |
6.2 反应动力学参数的确定 |
6.2.1 铈基氧载体部分氧化甲烷反应的动力学参数求解 |
6.2.2 纯氧化铈氧载体的动力学参数求解 |
6.3 反应机理的探讨 |
6.3.1 分子氧参与的甲烷部分氧化机理 |
6.3.2 晶格氧参与的甲烷部分氧化机理 |
6.3.3 铈基氧载体部分氧化甲烷制取合成气机理 |
6.4 本章小结 |
第七章 熔融盐新反应体系中的试验研究 |
7.1 引言 |
7.2 熔融盐体系中制合成气技术的实现原理 |
7.3 熔融盐体系的选择 |
7.3.1 熔融盐的介质特性 |
7.3.2 碱金属熔盐性质 |
7.4 实验装置 |
7.5 甲烷与熔融盐体系的相互作用研究 |
7.5.1 热力学理论分析 |
7.5.2 反应后物相分析 |
7.5.3 甲烷通入时间对产物气组分的影响 |
7.6 甲烷与氧载体在熔融盐体系中的反应研究 |
7.6.1 无甲烷通入时氧载体在熔融盐中的分布 |
7.6.2 有甲烷通入时氧载体在熔融盐中的分布 |
7.6.3 恒温条件下产物气组分随时间变化情况 |
7.6.4 氧载体的循环性能实验 |
7.7 熔融盐的消炭行为研究 |
7.7.1 实验过程 |
7.7.2 反应时间对气体产物浓度影响 |
7.7.3 消炭机理 |
7.8 存在的问题 |
7.9 本章小结 |
第八章 总结与展望 |
8.1 总结 |
8.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
附录 |
(8)复合氧化物催化剂消除有机气体污染的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 催化燃烧对保护环境的意义 |
1.2 催化燃烧利用能源 |
1.3 催化剂利用的其它途径 |
1.3.1 甲烷制合成气 |
1.3.2 甲烷氧化偶联 |
1.3.3 甲烷传感器 |
1.3.4 减低柴油机尾气颗粒物排放 |
1.4 催化燃烧催化剂的分类 |
1.4.1 贵金属 |
1.4.2 六铝酸盐型催化剂 |
1.4.3 过渡金属催化剂 |
1.5 本文的主要内容 |
第二章 催化剂的制备及表征 |
2.1 沉淀法 |
2.1.1 准备工作 |
2.1.2 制备步骤 |
2.2 水热法 |
2.2.1 准备工作 |
2.2.2 制备步骤 |
2.3 催化剂样品的表征 |
2.3.1 催化燃烧实验装置及方法 |
2.3.2 比表面(BET)测定 |
2.3.3 X射线衍射(XRD) |
第三章 沉淀法制备催化剂活性及表征 |
3.1 催化剂甲烷催化燃烧活性 |
3.1.1 单组分型催化剂 |
3.1.2 双组分型催化剂 |
3.1.3 钙钛矿型催化剂 |
3.2 催化剂的表征 |
3.2.1 催化剂X射线衍射实验(XRD) |
3.2.2 比表面积测定(BET) |
3.3 本章小结 |
第四章 水热法制备催化剂的性质及表征 |
4.1 |
4.1.1 水热法制备条件考察 |
4.1.2 催化剂甲烷催化燃烧活性 |
4.1.3 正交分析 |
4.1.4 催化剂的表征 |
4.2 验证实验-单组分催化剂的性质 |
4.2.1 催化剂活性 |
4.2.2 催化剂XRD及BET表征 |
4.3 水热法制备双组分催化剂的性质 |
4.3.1 催化剂活性 |
4.3.2 催化剂XRD及BET表征 |
第五章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
研究成果及发表的学术论文 |
导师和作者简介 |
北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书 |
(10)甲烷催化部分氧化催化剂研究进展(论文提纲范文)
1 催化剂各部分的研究 |
1.1 活性组分 |
1.2 载体 |
1.3 助剂 |
2 催化剂的制备方法研究 |
3 等离子体改性技术 |
4 整体型催化剂的研究 |
5 结语 |
四、采用异形催化剂的两段法CPO制合成气工艺研究(论文参考文献)
- [1]费托合成蛋壳型催化剂模拟研究[D]. 应景涛. 华东理工大学, 2019(08)
- [2]基于低温费托技术天然气制合成油工艺安全性研究[D]. 李涛. 西南石油大学, 2014(08)
- [3]天然气制备合成气的技术进展[J]. 黄康胜,周发钊. 广东化工, 2010(11)
- [4]晶格氧材料用于天然气制合成气方法研究[D]. 苑慧敏. 大庆石油学院, 2009(03)
- [5]Ni金属整体型催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究[D]. 李兵兵. 天津大学, 2008(09)
- [6]晶格氧部分氧化甲烷制取合成气的基础研究[D]. 魏永刚. 昆明理工大学, 2008(01)
- [7]天然气制甲醇合成气工艺及进展[J]. 刘一静,刘瑾. 化工时刊, 2007(05)
- [8]复合氧化物催化剂消除有机气体污染的研究[D]. 刘智云. 北京化工大学, 2007(06)
- [9]国内外甲烷催化部分氧化催化剂研究[J]. 王卫,王凤英,申欣,孙道兴. 上海化工, 2007(03)
- [10]甲烷催化部分氧化催化剂研究进展[J]. 王卫,王凤英,金雪玲,申欣,孙道兴. 精细石油化工进展, 2006(12)