一、富氧条件下Cu/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性还原NO的研究（论文文献综述）
王聪颖[1]（2021）在《贫燃条件下Cu-SSZ-13分子筛选择性催化C3H6还原NO的研究》文中指出在我国,移动源排放的NOx总量的70%是柴油车排放的。对大气质量和人类身体健康有严重危害。应用于柴油车尾气脱硝的NOx机外净化控制技术有很多,其中,烃类选择性催化还原（HC-SCR）技术是柴油机车脱硝技术中非常具有应用前景的。在氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术中,用于柴油车尾气处理研究的铜基分子筛通常有Cu-β、Cu-ZSM-5、Cu-SAPO-34、Cu-SSZ-13等。其中,Cu-SSZ-13在多种物理化学特性方面都比其他3个催化剂具有优势。然而,Cu-SSZ-13分子筛用于HC-SCR脱硝的研究目前还很少。本文采用一步水热合成法制备出Cu-SSZ-13催化剂,在模拟实际柴油车尾气工况的气体氛围中,对其进行了C3H6-SCR活性测试。通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、N2吸附-脱附测试、H2程序升温还原（H2-TPR）、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）、紫外可见光谱（UV-Vis）等手段对样品进行表征,探究了硅铝比(n Si/n Al)、铜铝比(n Cu/n Al)以及铜物种对催化剂物理化学特性的影响。此外,还考察了催化剂的抗水、抗硫性能和持久性。本文还利用原位红外光谱（In situ DRIFTS）分别对Cu-SSZ-13和SSZ-13催化剂HC-SCR反应的催化机理进行了研究,提出了两种催化剂上丙烯还原NO的可能的反应路径。主要研究结论如下:（1）采用铜胺络合物(Cu2+-四乙烯五胺,Cu-TEPA)为模板剂制备出不同n Cu/n Al的催化剂,研究了n Cu/n Al对催化剂脱硝性能的影响。研究表明,当n Cu/n Al=2.0时,催化剂在低温段的表现十分优秀,200℃时的低温下NO转化率即超过80%,在250～300℃可实现100%脱硝效率和～100%N2选择性。但进一步增加n Cu/n Al会导致铜物种迁移聚集,在催化剂表面形成Cu O团簇,而Cu O是高温时催化剂脱硝效率降低的重要原因。Cu-SSZ-13分子筛八元环中孤立的Cu2+离子具有良好的氧化还原性能,是C3H6-SCR反应的主要活性位。Cu-SSZ-13样品上NO的转化速率均与八元环中孤立Cu2+离子的数量呈现一种正相关的关系。（2）nSi/nAl比对Cu-SSZ-13催化剂的晶形结构有较大影响。因为以Cu-TEPA为模板剂一步水热合成的Cu-SSZ-13催化剂铜负载量很高,SSZ-13催化剂六元环中的双Al位是容纳孤立态Cu2+的有利位置,而对于高硅SSZ-13催化剂而言,能够提供的离子交换位点相当有限,而Cu含量的增加不可避免地会导致铜物种的聚集,因此需要富铝SSZ-13分子筛来提供大量离子交换位点。适合该方法的n Si/n Al的范围为4≤n Si/n Al<7.5。当n Si/n Al超过这个范围就会导致催化剂结晶度不高或生成无定型产物。在一定范围内增加n Si/n Al会对催化剂的酸性有增强作用。（3）Cu-SSZ-13催化剂具有十分优异的抗水性能。当反应中加入了体积分数5%的H2O后,甚至在150～250℃低温时的脱硝活性得到了一定程度的提高。但在有SO2存在的气体氛围下,催化剂的脱硝活性在部分温度范围内受到了一定程度的抑制,可能是催化剂表面出现了SO2形成的硫酸盐物种,对催化剂的脱硝反应产生不利影响。在持久性实验中,Cu-SSZ-13表现优异,在300℃下经过10h的持久性实验,NO转化率仍然保持在86%以上。（4）原位红外光谱实验表明,Cu-SSZ-13分子筛催化剂上的铜物种和酸性位能够促进NO的吸附和活化,形成活性硝酸盐物种或吸附态NO2,而C3H6则在酸性位上活化成醋酸盐物种。这些物种相互作用生成重要中间物种异氰酸酯（-NCO）,在NO+O2氛围下生成最终产物N2+CO2。
秦娅华[2]（2021）在《宽温型C3H6-SCR分子筛催化剂改性制备及其催化性能研究》文中进行了进一步梳理在移动源（机动车）快速发展的同时,其产生尾气中所含氮氧化物导致的环境污染问题也非常突出。因此,如何高效脱除移动源尾气中的氮氧化物是众多研究人员的重点研究对象。经文献调研,选择性催化还原脱除NOx是许多移动源尾气脱硝技术中最佳的一种。大量的C3H6与NOx共存于移动源尾气中,因此以C3H6作为还原剂不仅可以高效脱除NOx,还可以实现烃类污染物的共脱除。分子筛催化剂有许多优点,包括较大的比表面积、较好的催化性能等,因此在SCR反应中被广泛应用。但在常规的制备方法中,常规焙烧需大量的时间成本,且催化剂的高活性操作温度窗口仍存在较窄的问题。因此,本文从通过研制新型分子筛催化剂及其配方,辅以等离子体技术进行增强制备,进而提升活性组分与载体之间的相互作用力,提升催化活性和拓宽高活性操作温度窗口。本文以模拟汽车尾气为研究对象,以C3H6和NO等为原料进行SCR反应脱硝,开发制备以Mn为活性组分的催化剂,利用低温等离子体技术进行增强处理,考察了最优Mn基分子筛催化剂配方的催化性能、稳定性能以及不同等离子体条件增强制备的催化剂对SCR脱硝效果的影响,并采用XPS、TG、SEM、XRD、FT-IR等物理方式定性的分析了催化剂的结构对脱硝性能的影响。实验结果如下所示:（1）通过常规浸渍法结合低温等离子体增强处理合成含有不同的活性组分和助剂金属以及含量的催化剂,并对不同催化剂的催化脱销性能进行测试,筛选优化出最优催化性能的Mn基分子筛催化剂,并通过表征技术对其进行了结构分析。结果表明,10%Mn-5%Zr-2.5%Bi-ZSM-5-p分子筛催化剂在最佳反应温度250℃的NO转化率约为93.8%,操作温度窗口T50为175-460℃;较未掺杂Bi的10%Mn-5%Zr-ZSM-5-p分子筛催化剂而言,NO转化率提升了8.3%,操作温度窗口T50拓宽了30℃;较未掺杂Zr的10%Mn-ZSM-5-p分子筛催化剂而言,NO转化率提升了16.5%,操作温度窗口T50拓宽了40℃。XRD表征表明,掺杂的金属氧化物在分子筛载体表面呈无定形形态,且掺杂之后的催化剂仍保持着ZSM-5的微孔结构。TG表征结果表明掺杂的金属能够改善Mn基分子筛催化剂的热稳定性。SEM表征结果表明,掺杂的金属已成功负载于分子筛载体表面,然其对催化剂的结构仍造成了一定的破坏,使其相对结晶度降低。FT-IR表征结果表明,掺杂的金属存在通过配位键作用方式聚集在ZSM-5周围。XPS分析显示,三种不同催化剂表面的Mn Ox主要以Mn2O3的形式存在,掺杂的助剂增强了各金属组分与ZSM-5的相互作用力。（2）在最优Mn基分子筛催化剂配方的基础上,分别考察了常规浸渍法结合常规焙烧和低温等离子体处理增强制备的Mn基分子筛催化剂在C3H6-SCR中的稳定性能。结果表明,较常规焙烧处理相比,等离子体处理的Mn基分子筛催化剂表现出较优的稳定性能;且随着助剂金属的掺杂,Mn基分子筛催化剂的稳定性能也逐渐提升。（3）通过常规浸渍法分别结合辉光放电等离子体和介质阻挡放电等离子体处理制备最优Mn基分子筛催化剂,并对催化剂进行了SCR脱硝性能的测试。测试结果显示,辉光放电等离子体处理的10%Mn-5%Zr-2.5%Bi-ZSM-5-GD分子筛催化剂在最佳反应温度250℃的NO转化率约为93.8%,操作温度窗口T50为175-460℃;介质阻挡放电等离子体处理的10%Mn-5%Zr-2.5%Bi-ZSM-5-DBD分子筛催化剂在最佳反应温度250℃的NO转化率约为97%,操作温度窗口T50为155-430℃。对DBD处理的催化剂物理分析如下:XRD分析显示,掺杂的金属氧化物主要呈无定型形态,且催化剂仍保持着ZSM-5的MFI结构;TG表征结果表明金属的掺杂能够增强分子筛催化剂的热稳定性;SEM表征结果表明,掺杂的金属大量负载在ZSM-5载体表面,且对ZSM-5晶体结构造成了部分坍塌;FT-IR表征结果表明掺杂金属的催化剂在保持ZSM-5原有的特征骨架峰的同时,其金属物种与ZSM-5分子筛存在配位键合作用致使新特征峰的出现;XPS表征结果表明,催化剂表面的Mn Ox主要以Mn2O3的形式存在,引入助剂增强了各金属组分与ZSM-5的相互作用力;经过DBD方式对催化剂处理后,显着增加了掺杂助剂的催化剂表面晶格氧的数量,减少催化剂表面吸附氧的数量。
杨迪[3]（2020）在《Fe/Cu改性SAPO-34分子筛在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO的研究》文中研究指明柴油车由于其高能效、高动力和较好的经济性而被大量使用,但其尾气中含有大量的氮氧化物,对环境和人体健康都有严重的影响。为控制柴油车尾气中氮氧化物的排放达到国家规定的排放标准,许多技术被应用于柴油车尾气脱硝。其中,烃选择性催化还原NO技术（HC-SCR）可同时去除尾气中的氮氧化物和碳氢化合物,因此被认为是一种极具潜力的柴油车尾气脱硝技术。金属改性分子筛,如Cu-ZSM-5、Fe-Beta等,由于具有较高的催化活性和较宽的活性窗口被作为HC-SCR催化剂广泛研究。已经商用的分子筛如ZSM-5在高温潮湿环境中容易发生骨架坍塌,从而导致失效。近几年,金属改性的CHA结构微孔分子筛因其高水热稳定性和催化活性引发大量关注,但关于其在烃选择性催化还原技术（HC-SCR）中的研究还鲜有报道。本文采用一步水热合成法制备了Fe-SAPO-34和Cu-SAPO-34催化剂,同时考察了这些催化剂在贫燃条件下基于C3H6选择性还原NO的活性规律。通过元素分析（ICP）、紫外可见光谱（UV-vis）、氢气程序升温（H2-TPR）、X射线衍射光谱（XRD）、X射线电子能谱（XPS）、N2吸附脱附、电子顺磁共振（EPR）、扫描电镜（SEM）、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）、氮氧化物程序升温脱附（NO+O2-TPD）、碳硫分析等多种手段对催化剂进行表征,探究了铁含量、PEG浓度以及铜物种对催化剂的织物特性以及脱硝性能的影响。同时也考察了空速、高温水热老化、水和二氧化硫对催化剂的性能影响。另外利用原位红外光谱（in situ DRIFTS）对C3H6-SCR反应过程中催化剂表面上所产生的中间体进行考察,提出了丙烯在所合成样品上催化还原NO的反应可能路径。通过研究得出如下结论:（1）采用三乙胺（TEA）和聚乙二醇2000（PEG2000）作为模板剂一步法水热合成了一系列Fe-SAPO-34催化剂。探究了不同浓度PEG2000对催化剂的性能影响。研究表明,当在初始投料中PEG2000/Al2O3=0.6时,催化剂的比表面积最大,催化活性最好。PEG的添加对Fe-SAPO-34的晶体结构无明显影响,但可增加催化剂的表面酸性和分散催化剂表面的金属离子,从而更有利于形成孤立态的铁离子。（2）考察了一步法制备的不同铁负载量对Fe-SAPO-34催化剂催化丙烯选择性还原NO的性能影响。研究结果表明,Fe0.05-SAPO-34催化剂在含水条件下,250-350°C之间NO转化率和N2选择性都可达到将近100%。In situ DRIFTS结果表明,孤立态的Fe3+离子和B酸位点可分别促进NO2（ads）物种和低聚态的碳正离子的形成。NO2（ads）/NO3-物种和羧酸盐物种（CxHyOz）反应生成的异氰酸酯物种（-NCO）和-CN物种是C3H6-SCR反应的重要中间物种。-NCO和-CN可直接和NO2（ads）/NO3-反应生成H2O、CO2和N2。另外,水蒸气的存在可促进-NCO水解形成氨（NH3）,NH3可进一步与NO/NO2反应生成H2O和N2,从而改善催化剂低温催化活性。（3）实验研究了高温水热老化、二氧化硫和运行参数对Fe0.05-SAPO-34催化剂的影响。研究表明,Fe0.05-SAPO-34在750°C下空气氛围中经过12 h的高温水热老化后仍具有非常优异的C3H6-SCR反应活性,在250-300°C的温度范围内仍可达～100%NO转化率和100%N2选择性,但高温（>300°C）活性有所降低。另外在通入0.02%SO2后,在反应过程中催化剂活性并无明显变化。但在同样的反应条件下10 h持久性测试过程中,Fe-SAPO-34的催化剂活性不断下降。通过碳硫分析可得,在二氧化硫环境中长时间存在导致大量的硫酸盐在催化剂表面堆积,阻碍了催化反应的进行。（4）采用一步法水热合成不同铜含量的Cu-SAPO-34催化剂,并研究了其在C3H6-SCR中脱硝性能。研究表明,当铜负载量为2.76%-4.12%时,Cu-SAPO-34催化剂在富氧条件下300-400°C内表现出非常优异脱硝活性,可实现将近100%的脱硝效率和100%的N2选择性。低铜负载量可提高催化剂的结晶度。In situ DRIFTS研究表明,Cu-SAPO-34分子筛骨架上孤立的Cu2+离子是用于NO吸附和活化的活性位点。另外,催化剂上的Cu2+离子是通过丙烯选择性催化还原反应过程中Cu2+/Cu+氧化还原循环来不断产生的。
袁旻昊[4]（2020）在《Fe（Cu）修饰多孔异质结构黏土催化C3H6还原NO特性研究》文中研究指明近年来,世界工业化进程进一步加快,人类社会对于煤、石油、天然气等化石类燃料的需求量也随之上升。然而,大量污染物通过化石燃料的燃烧被释放到大气环境中,其中就包括了氮氧化物（NOx）。氮氧化物会造成地面臭氧、酸雨、富营养化等一系列环境问题,也可对人体造成直接危害。烃类化合物来源广泛,且部分NOx污染源中同时存在烃类,因此烃类选择性催化还原NO技术（HC-SCR）可以实现两种污染物的同时消除,是一种极具研究价值与应用潜力的新型烟气脱硝技术。近年来,该技术也受到了国内外科研工作者的广泛专注。铁修饰柱撑黏土催化剂可以有效催化丙烯还原NO,然而该类催化剂的脱硝性能有待改善,且在有氧条件下催化还原NO转化率会发生明显下降。本文在此研究基础上,选用新型多孔异质结构黏土材料（PCHs）作为载体,制备了Fe-PCH催化剂并应用于催化丙烯还原NO反应。引入第二修饰金属铜,可进一步提升催化剂的反应活性,降低反应温度窗口。通过等离子体发射光谱（ICP）、N2吸附-脱附、X射线衍射光谱（XRD）、紫外漫反射光谱（UV-vis）、扫描电子显微镜分析（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、热重分析（TGA）、H2程序升温还原性分析（H2-TPR）、吡啶吸附红外光谱（Py-IR）、O2程序升温脱附分析（O2-TPD）等技术对催化剂进行较为系统全面的表征分析,详细研究了制备方式、活性组分负载量、反应条件以及烟气中H2O与SO2等因素对过渡金属（Fe、Cu）修饰PCHs催化剂反应活性的影响。此外,通过原位DRIFTS技术,探究了C3H6-SCR反应过程中的反应中间体,分析了催化反应活性位,提出了合理的反应路径与机理,得到了一些有意义的研究结果。1、分别采用离子交换法与浸渍法制备了Fe-PCH催化剂,用于催化丙烯还原NO反应。研究表明,浸渍法制备的Fe-PCH催化剂具有更高的C3H6-SCR催化活性,且最佳Fe负载量为8.4 wt.%,8.4Fe-IMP催化剂在400?C时的最大催化还原NO效率达到了96%,并在450?C时可实现NO的完全脱除。2、通过系统、全面的催化剂表征技术,分析了制备方式、铁负载量对Fe-PCH催化剂的织构特性、活性物种形态、结晶度、氧化还原性能、表面酸性以及NO催化还原性能的影响。研究结果发现,Fe-PCH催化剂表面形成α-Fe2O3纳米棒晶体是C3H6-SCR的主要活性物种,暴露的（110）与（104）晶面具有较高的Fe原子密度,有利于Lewis酸性位点形成,并促进NO的吸附活化过程。原位DRIFTS研究表明无机硝酸盐物种、醋酸盐物种、含氮有机中间体、异氰酸盐物种是Fe-PCH催化C3H6-SCR反应过程中的主要中间产物。3、系统研究了反应条件对Fe-PCH催化C3H6还原NO性能的影响。一定范围内增大丙烯浓度可促进Fe-PCH催化还原NO性能。反应气氛中NO浓度的增加会导致NO转化率出现下降。在高反应空速下,Fe-PCH催化剂仍能保持较高的脱硝效率。反应气氛中的氧气浓度的增加对Fe-PCH的催化还原NO性能有较大的抑制作用。原位DRIFTS研究表明,氧气浓度的升高可促进C3H6与NO的吸附过程,然而含氧化合物（CxHyOz）被氧气大量消耗,从而抑制了氰酸盐（-NCO）物种的形成,导致催化剂脱硝性能下降。4、在Fe-PCH催化剂中加入第二修饰金属铜可有效降低催化剂的反应温度窗口,提高反应过程中的丙烯选择性。当Cu、Fe摩尔比为1:1时,制备的CuFe-PCH催化剂样品表现出最佳的C3H6-SCR催化性能,在0.1%C3H6条件下300°C催化剂最大脱硝效率为58.5%,在0.3%C3H6条件下350°C催化剂表面最大NO转化率可达100%,且具有优秀的产物选择性。C3H6-SCR反应过程中,CuFe-PCH催化剂有利于重要反应中间体异氰酸盐（-NCO）物种的形成,促进催化还原NO反应过程的进行,从而提升催化剂选择性催化丙烯还原NO效率。5、系统研究了H2O与SO2对CuFe-PCH催化C3H6还原NO性能的影响。CuFe-PCH催化剂虽然具有较好的抗水性能,但经高温水热老化处理后催化剂的层间孔道与黏土层板结构被破坏,导致催化还原NO性能下降。模拟烟气中SO2会对催化剂造成不可逆的毒化作用,催化剂表面覆盖的硫酸盐会使SCR反应温度窗口向高温段发生偏移。通过原位DRIFTS分析发现催化剂表面形成的硫酸盐对丙烯的吸附与活化过程影响较小,但会抑制催化剂表面硝酸盐物种的形成,从而降低催化剂的反应活性。
段俊[5]（2020）在《H2促进Ag-CeZr催化剂C3H6-SCR的作用研究》文中提出氮氧化物（NOx）是造成酸雨、光化学烟雾等环境问题的主要污染物,脱硝技术中H2协同C3H6选择性催化还原NO技术因能有效提高反应低温活性而极具潜力。本文制备了球状Ag-CeZr催化剂,探讨了H2对C3H6-SCR反应活性的促进机制,提出了H2-C3H6-SCR的反应机理。主要研究结果如下:（1）采用连续溶剂热法制备了一系列锆铈摩尔比不同的球状CeZrx氧化物催化剂,其中CeZr0.4的NO吸附活化能力最强,生成的硝酸盐物种最多。（2）以CeZr0.4为载体,采用浸渍法制备不同Ag负载量的xAg-CeZr催化剂。H2的添加显着促进了C3H6-SCR反应的低温活性和N2选择性,拓宽了反应温度窗口,2%Ag-CeZr在200℃时的NO转化率可达71.7%,N2选择性可达45.3%。物理化学表征结果表明2%Ag-CeZr催化剂颗粒小,分散度好,比表面积大(67.9961 m2·g-1),低温（252℃）还原能力强,因此催化活性较高。（3）In situ FT-IR结果表明H2促进了xAg-CeZr催化剂对C3H6和NO的吸附活化能力,提高了活化物种的反应活性。基于对瞬态反应中物种的迁移和转化,提出在低温条件下（200℃）适用于xAg-CeZr催化剂的H2-C3H6-SCR反应机理:NO+C3H6+H2+O2→NO2-/NO3-+CxHyOz→ONCs→-NCO+-CN→N2+CO2+H2O。同时总结了H2在C3H6-SCR反应中的作用路径,即H2促进C3H6与预吸附的NO吸附物种的反应;H2通过促进C3H6预吸附,使得C3H6预吸附物种与NO反应的活性增强;向还原气C3H6中添加H2能促进C3H6与NO+H2预吸附物种的反应;向NO中添加H2会抑制NO与C3H6+H2预吸附物种的反应。（4）Ag+和Agnδ+是催化剂表面存在的主要物种,H2可以促使表面大量Ag+在低温下（200℃左右）还原为Agnδ+,从而提高反应的低温活性。在H2存在的情况下,Ag的负载可以显着提高催化剂表面反应中间体的活性。
王虹霖[6]（2020）在《宽温C3H6-SCR脱硝分子筛催化剂制备及其构效关系研究》文中认为氮氧化物是机动车所排放的主要大气污染物之一。因此,NOX去除是大气污染处理领域的研究热点。已经使用了许多方法来消除NOX,目前,使用C3H6作为还原剂（C3H6-SCR）选择性催化还原NOX是去除机动车尾气NOX的有效方法之一。在C3H6-SCR中去除NOX的关键问题是获得具有低温活性和宽温域的催化剂。迄今为止,许多研究者已经制备了不同的负载型宽温活性分子筛催化剂并将其用于C3H6-SCR反应中。研究表明,负载型催化剂的催化性能不仅与活性组分有关,而且与载体的结构和性质参数有关。目前,催化剂的低温脱硝活性不高和工作温度范围较窄的问题亟待解决。因此,本文针对模拟汽车尾气,以Co为活性组分,采用低温等离子体技术制备了Co基分子筛催化剂,通过优化催化剂的配方,旨在设计合成出较优低温催化活性和宽温域的Co基催化剂。本文以模拟汽车尾气为研究对象,重点研制了低温等离子体制备的不同Co基分子筛催化剂,探讨了浸渍法、溶胶凝胶法和低温等离子体处理联合焙烧等不同制备方法对Co基分子筛催化剂的低温脱硝活性和操作温度窗口的影响,同时采取XRD、BET、TG-DTA、TPR、TPD等物理技术表征了催化剂的结构和物化性质,探究的具体内容如下:（1）采用浸渍法制备了掺杂不同含量、不同活性组分、不同助剂的分子筛催化剂,考察了这些催化剂在C3H6-SCR反应中的脱硝活性,筛选出了具有最优催化活性的Co-Ce-Zr-ZSM-5分子筛催化剂,并通过各种表征测试对其进行了分析。结果表明,5%Co-2%Ce-1.2%Zr-ZSM-5-p分子筛催化剂表现出最优的催化性能,在温度为250℃时的NO最高转化率为96%,操作温度窗口T50=185-375℃。对于最优催化剂5%Co-2%Ce-1.2%Zr-ZSM-5-p,XRD分析结果显示,分子筛催化剂中的Co、Ce、Zr以较小的结晶状态,且分别主要以Co2O3氧化物和Co3O4尖晶石晶型、CeO2立方体结晶、ZrO2单斜晶系的形式很好的分散于分子筛催化剂表面。BET表征分析表明掺杂的金属扩大了其孔隙结构,这会使得反应气体更好的在Co基催化剂上进行C3H6-SCR反应。NH3-TPD分析结果显示添加了Ce和Zr的分子筛催化剂的表面上的弱酸数量得到了增加,进而改善了其低温脱硝活性。H2-TPR表征分析表明,掺杂了第一助剂Ce和第二助剂Zr的Co基分子筛催化剂的还原性以及Co和载体之间相互作用力获得了增强。TG-DTA检测结果显示,三元Co基分子筛催化剂中的Co、Ce和Zr的低温活化能力较强,有利于提高催化剂在C3H6-SCR脱硝反应中的低温脱硝活性。（2）在上述催化性能最优的Co基分子筛催化剂5%Co-2%Ce-1.2%Zr-ZSM-5-p的基础上,在催化剂的制备成型过程中,采取低温等离子体处理联合焙烧的制备方式合成了不同处理时间、不同处理功率、不同处理气氛以及不同处理方式的催化剂,考察了这些处理方式对催化剂的催化性能影响。研究发现,低温等离子体处理时间为10min的5%Co-2%Ce-1.2%Zr-ZSM-5-p-10min具备最好的NO转化率和操作温度窗口。等离子体处理功率为100W的分子筛催化剂的NO最高转化率相比于处理功率为50W的催化剂提高了8%。等离子体处理气氛为N2的催化剂比于H2气氛中处理的催化剂具备更好的催化活性。100W、10min、N2的单独等离子体处理是不同处理方式中最佳的处理方式,它可以替代焙烧减少5%Co-2%Ce-1.2%Zr-ZSM-5-p中Co、Ce和Zr在较高温度下的团聚以及提高Co和ZSM-5的相互作用力以及和助剂Ce和Zr之间的协同氧化还原能力。（3）通过溶胶凝胶法制备的单金属最优分子筛催化剂与浸渍法制备的最优单金属催化剂相比,在225-280℃操作温度区间内,单金属催化剂上的NO转化率提高了约5%。催化活性最优的二元Co基分子筛催化剂相比于浸渍法合成的二元Co基催化剂,改善了其在T50=250-375℃温度范围内的脱硝活性。溶胶凝胶法合成的分子筛催化剂5%Co-3%Ce-0.6%Zr-ZSM-5-CA与浸渍法制备的最优三元Co基催化剂比较,改善了其在最高NO转化率温度Ttop=250℃时的催化性能,其操作温度窗口T50=184-395℃,NO最高转化率为97%。对于最优分子筛催化剂5%Co-3%Ce-0.6%Zr-ZSM-5-CA,XRD分析测试结果显示,溶胶凝胶法合成的催化剂具备稳定的ZSM-5晶体结构;Co3O4尖晶石晶型和ZrO2单斜晶系状态分别为Co和Zr在催化剂中的存在状态,Ce2O3氧化物和CeO2立方体结晶为Ce的存在形式,且这三个组分都具有很好的分散度。BET表征结果表明Ce和Zr扩大了Co基催化剂的比表面积。NH3-TPD测试分析发现,溶胶凝胶法合成的分子筛催化剂具有很好的酸性,这有利于提高催化剂在催化脱除NO的反应中对C3H6的吸附性能。H2-TPR表征分析表明,Ce增强了催化剂的氧化还原能力,Zr增强了催化剂中各组分的相互作用力。TG-DTA测试结果发现,分子筛催化剂的热反应活化过程主要为低温脱水和硝酸盐分解,金属离子掺杂有利于降低催化剂的分解温度,从而提高其低温活性。
白志凤[7]（2019）在《适用于冷等离子体促进的NOx“存储—还原”反应的催化剂研究》文中研究指明NOx存储还原法是一种有效脱除贫燃发动机尾气中NOx的方法,但该方法采用的Pt/Ba/Al2O3催化剂存在低温（<300 ℃）NOx存储量小,活性低,反应温窗较窄,以及抗硫性能有待提高等问题。基于以上背景,本论文提出一种冷等离子体促进的NOx存储还原法,贫燃阶段,催化剂将NO氧化并存储在催化剂上;富燃阶段,引入冷等离子体促进还原剂的低温活化,在冷等离子体与催化剂的协同作用下,将贫燃阶段存储的NOx在较低温度下被还原,催化剂得以再生。通过上述“NOx存储-冷等离子体辅助还原再生”循环,解决催化剂在中低温区还原速率较差的问题,提高中低温NOx脱除效率。本论文的主要内容如下:（1）利用过渡金属氧化物较强的NO氧化性能,设计并构建了一系列过渡金属氧化改性的Pt/M/Ba/Al（M=Mn、Co、Cu）催化剂。结果表明,CoOx和MnOx的添加提高了催化剂的NO氧化性能,从而使Pt/Co/Ba/Al和Pt/Mn/Ba/Al催化剂具有比Pt/BaO/Al2O3更好的NOx存储能力。通过在富燃阶段向反应体系中引入H2等离子体,明显提高了催化剂的低温NOx脱除效率,特别是Pt/Co/Ba/Al在150-350 ℃范围内NOx脱除效率均可高达80%以上。此外,H2等离子体的引入同时提高了N2的选择性和催化剂的抗硫性能。（2）利用钙钛矿LaMno.9Fe0.1O3（LMF）较强的NO氧化性能和碱土金属Ba较强的NOx存储性能,采用机械混合法制备了LMF+Ba/Al2O3催化剂。研究发现该催化剂具有优异的NO氧化性能和NOx存储量。但其对H2活化能力较差,即使在冷等离子体辅助的贫富燃循环中,催化剂的低温NOx脱除效率依然较低。研究表明,少量贵金属Pt的加入可以促进NOx的还原,并对负载Pt的载体进行了优选,使催化剂具有最佳的H2还原能力。结果表明,由于Pt在γ-Al2O3载体上的分散度较高及Pt主要以Pt0的形式存在,使得LMF+Ba/Al2O3+Pt/Al2O3催化剂在较宽的温度范围内展现出最优的NOx脱除效率,150 ℃时即可达到80%的NOx脱除效率。（3）探索以相对廉价的贵金属Pd替代Pt的可行途径,通过添加复合氧化物CoMnOx-K（CoMn-K）以提高催化剂的NO氧化性能,设计并构建了CoMn-K+Pd/Ba/Al催化剂。结果表明,CoMn-K的加入缓解了SO2对存储组分Ba的毒化,且该混合催化剂在反应温度下具有优异的NOx存储性能和还原性能。采用多种表征手段研究了K+对NOx存储还原反应性能的影响,研究发现K+的加入显着促进了NO的氧化,从而提高NOx的存储量;同时Pd与K+之间发生电子转移,使得Pd主要以Pd0的形式存在,促进了H2对NOx的还原。通过在富燃阶段向反应体系中引入H2等离子体,催化剂的低温（80-200℃）NOx转化率得到了显着的提升,80 ℃时CoMn-K+Pd/Ba/Al催化剂的NOx脱除效率从11%提高到70%。（4）利用碱性更强的碱金属K作为存储组分,制备了 Pt/K/Al2O3催化剂,考察了其NOx存储还原反应性能。结果表明,与Pt/Ba/Al2O3催化剂作对比,K作为存储组分使其具有更优异的NO氧化性能和NOx存储量。同时考察了不同还原剂（H2,C3H6和H2+C3H6）和富燃阶段引入冷等离子体对Pt/K/Al催化剂上NOx还原性能的影响。结果表明,当H2和C3H6作为共还原剂,或在C3H6作为还原剂的反应体系中低温（<300 ℃）引入冷等离子体,可以在较宽的温度（150-600 ℃）内获得较高的NOx脱除效率和N2选择性。通过质谱和原位红外检测手段相结合,阐明了 H2、C3H6和冷等离子体在NOx存储还原反应中的作用。
刘雅倩[8]（2019）在《制备锡基催化材料用于丙烯选择性还原氮氧化物》文中认为来源于各种不同污染源的氮氧化物（NOx）对人体与环境都具有非常大的危害。目前,选择性催化还原技术是消除移动与固定源所产生的NOx的最有效的方法之一。对于汽油车尾气中NOx污染物的消除,在三元催化转化器上未燃烧完全的碳氢化合物在氧气的共同作用下可将其还原为N2。目前通常利用贵金属Pt、Pd和Rh作为三效催化剂的主要活性组分。然而,由于贵金属的资源有限且价格昂贵,寻求廉价的非贵金属或低贵金属催化剂以代替贵金属催化剂具有非常重要的意义。因此,近年来,非贵金属氧化物催化剂受到了越来越广泛的关注。本文针对NOx的选择性催化还原,并利用单层分散思想,设计制备了具有高活性、高稳定性的SnO2基催化材料;并采用XRD及XPS外推法推算了SnO2在载体上的单层分散阈值。利用XPS、SEM、ICP、NH3-TPD、H2-TPR、In Site DRIFT等表征方法,探究了催化剂的物理化学性质对其反应性能的影响,结论如下:第一部分采用沉积沉淀法制备了一系列SnO2/Beta催化剂,并利用XRD外推法推算出SnO2在Beta分子筛上的单层分散阈值为0.29 mmol 100m-2 Beta,相当于16%（wt.）的SnO2分散在Beta分子筛表面。反应结果表明,SnO2/Beta催化剂用于C3H6选择还原NOx的反应活性具有明显的阈值效应,15%SnO2/Beta催化剂具有最高的NOx转化率。表征结果表明,SnO2负载量靠近单层分散阈值的催化剂具有最大量的表面酸中心位点。这说明表面酸中心的数目对SnO2/Beta催化剂用于NOx-SCR反应的性能具有决定作用。第二部分利用DBD等离子体对SnO2/Al2O3催化剂进行了焙烧前处理,并用于C3H6选择还原NOx。通过XRD与XPS外推法,推算得到SnO2在γ-Al2O3上的单层分散阈值为0.262 mmol 100 m-2γ-Al2O3,相当于11.6%（wt.）的SnO2负载在γ-Al2O3载体上。SnO2负载量靠近单层分散容量的催化剂具有最优的NOx选择性还原活性,证明SnO2/Al2O3催化剂用于NOx选择性还原存在阈值效应。经等离子体处理的催化剂,SnO2在γ-Al2O3上的单层分散阈值可提高到0.340mmol 100m-2γ-Al2O3,相当于14.7%（wt.）的SnO2负载量。由此可以得知,等离子体技术能提高SnO2在γ-Al2O3上的分散程度。因此,所有经过等离子体处理后的样品相对于未经处理的样品都表现出更高的催化活性。XPS的测试结果说明等离子体处理能增加表面Sn4+的丰度,特别是低于单层分散阈值的SnO2/Al2O3催化剂。因此,等离子体技术也能提高催化剂表面酸中心位点的数目,利于C3H6分子在催化剂表面的吸附与活化,从而提高其催化性能。表征结果表明,催化剂表面酸中心含量是决定其催化活性的重要的因素之一。最佳催化剂10%SnO2/Al2O3具有优良的抗水、抗硫性能。原位红外的结果证明,C3H6-SCR反应在SnO2/Al2O3催化剂上遵循Langmuir-Hinshelwood（L-H）机理。单齿硝酸盐和甲酸盐物种是反应主要的活性中间体。
刘欣[9]（2018）在《Co及Sn修饰的蜂窝陶瓷负载铁催化剂的制备、表征及其催化C3H6选择性还原NO的特性》文中研究表明氮氧化物（NOx）主要由NO（>90%）和NO2组成,会引起光化学烟雾、大气酸沉降等多种恶劣的环境问题,严重危害人类的健康和生态环境。NOx控制技术已成为近年来世界各国研究的一个重点课题。HC-SCR烟气脱硝技术近年来学术界研究的重点课题,金属氧化物催化剂具有价格低廉、水热稳定性好、在中高温区间具有较高的HC-SCR活性和选择性等诸多优点,因而是HC-SCR烟气脱硝技术近来研究的热点。课题组前期对低碳烃在铁及负载型铁基催化剂上还原NO的特性进行了一系列的研究,并取得了一定的成果。其中,实验室研发的整体式铁基催化剂（Fe/Al2O3/cordierite,可缩写为Fe/Al2O3/CM）表现出良好的脱硝性能,在600℃时可实现约97%的NO转化率,但SO2和水蒸气会对催化剂活性产生抑制作用,且催化剂在有氧条件下反应温度低于400℃时的脱硝效率较低。为了进一步改善Fe/Al2O3/CM催化剂的选择催化活性,提高其抗SO2和H2O的性能,本研究采用Co对Fe/Al2O3/CM催化剂进行修饰,制成Co/Fe/Al2O3/CM催化剂;为进一步提高Fe/Al2O3/CM催化剂在富氧条件下的催化活性,本研究采用Sn对Fe/Al2O3/CM催化剂进行修饰,制成Sn/Fe/Al2O3/CM催化剂;以C3H6为还原剂,在流动反应器中实验研究了催化剂的脱硝效率,并通过XRD、SEM、H2-TPR等手段对催化剂表征,以进一步研究其反应机理。本研究主要取得了以下几点研究成果:1.采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了负载于蜂窝陶瓷上的Co/Fe/Al2O3/CM（可简写为Co/Fe/Al2O3/CM）系列催化剂。对催化剂催化C3H6选择性还原NO的性能进行了系列测试。测试结果表明,反应温度为550℃时1.5Co/6.2Fe/Al2O3/CM催化丙烯还原NO的效率可达到97%,表现出最佳的脱硝性能,且在整个反应温度区间内（200-700℃）其脱硝效率明显高于Fe/Al2O3/CM。表征结果发现,经过适量的Co修饰后的1.5Co/Fe/Al2O3/CM表面变得更疏松,且形成了以钴铁和钴铝双金属氧化物为主要成分的球状晶粒。Co的引入可使催化剂表面的Lewis酸明显增加,且生成了Br?nsted酸。此外,Co可增大催化剂的比表面积。2.在模拟烟气的条件下,对Co/Fe/Al2O3/CM催化剂进行抗H2O和SO2性能测试。结果显示,Co的引入可显着增强Fe/Al2O3/CM催化剂抗SO2和H2O的能力。在模拟烟气中同时引入0.02%SO2和3%H2O后,1.5Co/Fe/Al2O3/CM的脱硝性能受影响甚微,当反应温度大于500℃时1.5Co/Fe/Al2O3/CM催化C3H6还原NO的效率均可达到90%以上;相比之下,未经Co修饰的Fe/Al2O3/CM脱硝性能受到了严重的抑制,在整个反应温度区间（200-700℃）内,其催化C3H6还原NO的效率最高不足50%。Co/Fe/Al2O3/CM催化剂表面丰富的酸性位以及分布均匀的钴铁和钴铝双金属氧化物为主要成分的球状晶粒可能是其具有良好的抗H2O和SO2性能的重要原因。3.通过改变催化剂制备过程中焙烧温度,制备了Co/Fe/Al2O3/CM-T（T=400、500、600、800）系列催化剂,并对催化剂的脱硝性能进行测试。测试结果显示,焙烧温度一定程度上影响催化剂催化C3H6还原NO的性能。其中,焙烧温度为500、600℃的Co/Fe/Al2O3/CM-样品展现出较好的脱硝性能。表征结果表明,焙烧温度过低,催化剂表面活性物质不易形成更多的颗粒状晶粒结构,且催化剂表面难以形成微孔结构,然而,当焙烧温度过高时,活性物质会大量团聚在一起,形成较大的不规则块状晶体,同时还会导致微孔坍塌堵塞,不利于活性物质同反应气体的充分接触。4.采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了负载于蜂窝陶瓷上的Sn/Fe/Al2O3/CM系列催化剂。对催化剂催化C3H6选择性还原NO的性能进行了系列测试。测试结果表明,Sn引入Fe/Al2O3/CM催化剂可明显提高催化剂在富氧条件下的脱硝性能。模拟烟气氛围中氧气浓度的增加,一定程度上提高了7.2Sn/Fe/Al2O3/CM的脱硝性能。当模拟烟气中氧气的浓度增大到4.5%时,催化剂在500℃时最高可实现约55%的脱硝效率。烟气中H2O对催化剂的催化活性产生一定的促进作用,而SO2会对其催化剂的催化活性产生轻微的抑制作用。表征结果表明,Sn的引入会使催化剂表面形成粒径极小的纳米小颗粒,颗粒状活性物质的主要成分为为锡铁合金和SnO2。铁与锡之间存在协同效应,有效地促进了催化剂的氧化还原性能。
顾永万[10]（2017）在《介孔铝基稀土复合物的制备及其构效关系研究》文中进行了进一步梳理日益严格的机动车尾气排放法规要求机动车实现超低排放甚至零排放,而解决此问题的关键是机动车冷启动阶段的废气净化技术。含有特殊成分和特殊孔结构的催化新材料,通过担载贵金属可降低催化剂的起燃温度、改善催化剂的低温选择吸附性能和提高催化剂的水热稳定性。为了设计和开发类似的具有发达孔结构、良好水热稳定性和较大储氧容量的新材料,本论文研究了 Ce02与γ-Al203和La203与y-A1203的相互作用及构效关系,并以AlCeOx和AlLaOx成分为基合成了具有介孔结构的四元铝基稀土复合物Al203-Ce02-ZrO2-TiO2（AlCeZrTiOx）和 Al203-La203-ZrO2-TiO2（AlLaZrTiOx）,最后通过小样评价、CNG（compressed natural gas）发动机台架测试和汽油车整车认证实验来开展介孔新材料的应用研究。论文的主要研究工作与结论如下:1、浸渍法制备CeO2/γ-Al203体系的构效关系研究。通过X-射线衍射（XRD）、高分辨投射电子显微镜（HR-TEM）、N2物理吸附、H2程序升温还原（H2-TPR）和热重分析技术（H2-TG）对CeO2/γ-Al2O3体系进行了系统的表征测试,估算了该体系在各分散温度下Ce02在γ-Al2O3表面的单层分散阈值,均约为2g·Ce02/100g·γ-Al203左右,且发现其单层分散阈值随分散温度的增加而缓慢减少,阈值前后其表面孔结构、氧化还原性能等均出现阈值效应。2、共沉淀法制备CeO2/γ-Al203体系的构效关系研究。通过XRD、HR-TEM、N2物理吸附、H2-TPR和H2-TG技术对共沉淀法制备的体系进行了系统的表征测试。初步估算各温度下 Ce02 在 CeO2/γ-Al203 体系中的体相分散阈值在 6g·Ce02/100g·γ-Al203～9g·CeO2/100g·γ-A1203之间,且发现其体相分散阈值也随焙烧温度的增加而减少,体相分散阈值前后其晶相结构和氧化还原性能等也出现阈值效应。3、La203/γ-Al203体系中La2O3与γ-Al2O3的构效关系研究。通过XRD、HR-TEM和N2物理吸附技术比较研究了机械混合法、浸渍法和共沉淀法制备的La2O3/Al2O3体系。发现共沉淀法得到的La203/γ-Al203体系分散性和热稳定性最好。由于体系中La2O3与γ-Al2O3在低于550℃时就发生反应得到LaA103产物,降低了Al2O3在体系中的含量。而体现体系的比表面积和孔结构特性的决定成分为γ-Al2O3,故La203/y-Al2O3体系中La的含量对体系的热稳定性有极大影响,高La含量的体系其比表面积和总孔容很差。实验结果也发现对于浸渍法制备的La2O3/γ-Al2O3体系,由于La2O3在γ-Al2O3上发生表面反应,故La含量要低于20g·La203/100g·γ-Al2O3时才有利于体系的分散性和热稳定性。对于共沉淀法制备的La203/γ-Al203体系,由于La203在体系中与γ-Al2O3发生了体相反应,其La含量要低于30g·La2O3/100g-·Al2O3时才有利体系中各成分的分散和稳定。4、采用溶胶-凝胶法合成了新型介孔AlLaZrTiOx复合物和介孔AlCeZrTiOx复合物,并用N2物理吸附、XRD、小角XRD、HR-TEM、H2-TPR和H2-TG技术对它们的表面与孔结构和氧化还原性能等进行了表征测试。结果表明:合成的AlLaZrTiOx复合物为介孔材料,孔的最可几分布在8～10nm,孔形为蠕虫状,焙烧处理温度为800℃时热稳定性好。合成的AlCeZrTiOx复合物仍为介孔材料,孔的最可几分布在8～10nm,孔形为蠕虫状,最佳处理温度也为800℃,热稳定性好,储氧能力高,即使在1000℃的高温处理后,其储氧容量仍为487umol/g。同时应用协同作用机理分析了介孔铝基稀土复合物的形成过程。5、将贵金属Pd-Rh担载于介孔AlLaZrTiOx复合物和介孔AlCeZrTiOx复合物上得到不同储氧能力的 Pd-Rh/AL（Pd/AlLaZrTiOx+Rh/AlLaZrTiOx）催化剂、Pd-Rh/AC（Pd/AlCeZrTiOx+Rh/AlCeZrTiOx）催化剂和 Pd-Rh/ALC（Pd/AlLaZrTiOx+Rh/AlCeZrTiOx）催化剂,并进行小样活性评价、CNG发动机台架测试和汽油车整车Ⅰ型实验,结果表明:在储氧能力较弱的Pd-Rh/AL催化剂上,贫氧条件有利于NOx的还原,理论空燃比附近C3H8和CH4的催化燃烧效果最好,而富氧条件有利于CO和C3H6的氧化;在储氧能力很好的Pd-Rh/AC催化剂上,贫氧到理论空燃比附近有利于NOx的还原,富氧时有利于C3H6的氧化,而对CO、C3H8和CH4的催化燃烧,只有在理论空燃比附近效果最好;在储氧能力适中的Pd-Rh/ALC催化剂上,贫氧到理论空燃比附近有利于NOx的还原,理论空燃比条件下C3H8和CH4的催化燃烧比较好,而CO和C3H6在富氧条件下很好。以介孔铝基稀土复合物制备的Pd-Rh/ALC催化剂能成功的应用于CNG车的尾气净化。Pd-Rh/ALC催化剂对主成分CH4的转化效率高达97.8%,老化后其转化效率也能达到94.7%,其次是对CO和NMHC（非甲烷类碳氢）的催化活性高,老化后其转化效率仍能达到80%左右。该催化剂尽管对NOx的处理效果不是很理想,但是最高转化效率也能达到75%左右。同样,Pd-Rh/ALC催化剂也适合汽油车尾气的净化,对CH4、NMHC、CO和NOx的催化反应性能较好,老化后的Pd-Rh/ALC催化剂对CO和CH4的催化燃烧性能影响较大,而对NMHC和NOx的催化反应性能影响较小。
二、富氧条件下Cu/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性还原NO的研究（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、富氧条件下Cu/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性还原NO的研究（论文提纲范文）
（1）贫燃条件下Cu-SSZ-13分子筛选择性催化C3H6还原NO的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 柴油车尾气净化技术 |
| 1.2.1 NO_x的催化分解 |
| 1.2.2 NO_x储存还原技术 |
| 1.2.3 选择性催化还原技术 |
| 1.3 HC-SCR技术 |
| 1.3.1 贵金属类催化剂 |
| 1.3.2 金属氧化物类催化剂 |
| 1.3.3 分子筛类催化剂 |
| 1.4 SSZ-13 分子筛 |
| 1.5 本文研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.1.3 实验设备 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的活性测试 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD)表征 |
| 2.4.2 扫描电子显微镜(SEM)表征 |
| 2.4.3 N_2吸附-脱附表征 |
| 2.4.4 氢气程序升温还原(H_2-TPR)表征 |
| 2.4.5 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)表征 |
| 2.4.6 电感耦合等离子光谱(ICP)表征 |
| 2.4.7 紫外可见光谱(UV-Vis)表征 |
| 2.4.8 电子顺磁共振(EPR)表征 |
| 2.4.9 原位漫反射光谱技术(in-situ DRIFTS)表征 |
| 2.5 本章小结 |
| 第三章 铜铝比对Cu-SSZ-13 分子筛催化剂C_3H_6-SCR性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验结果及讨论 |
| 3.2.1 XRD表征结果分析 |
| 3.2.2 SEM表征结果分析 |
| 3.2.3 N_2吸附脱附表征结果分析 |
| 3.2.4 NH_3-TPD表征结果分析 |
| 3.2.5 UV-Vis表征结果分析 |
| 3.2.6 EPR表征结果分析 |
| 3.2.7 H_2-TPR表征结果分析 |
| 3.2.8 C_3H_6-SCR活性测试结果分析 |
| 3.2.9 H_2O和 SO_2对脱硝活性的影响 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 硅铝比对Cu-SSZ-13 分子筛催化剂C_3H_6-SCR性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验结果及讨论 |
| 4.2.1 XRD表征结果分析 |
| 4.2.2 SEM表征结果分析 |
| 4.2.3 N_2吸附脱附表征结果分析 |
| 4.2.4 NH_3-TPD表征结果分析 |
| 4.2.5 UV-vis表征结果分析 |
| 4.2.6 H_2-TPR表征结果分析 |
| 4.2.7 C_3H_6-SCR活性测试结果分析 |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 Cu-SSZ-13 催化剂C_3H_6-SCR反应机理研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 SSZ-13和2.0Cu-SSZ-13(6)催化剂上C_3H_6-SCR活性测试 |
| 5.3 催化反应机理研究 |
| 5.3.1 NO+O_2在SSZ-13和Cu-SSZ-13 催化剂表面的吸附 |
| 5.3.2 C_3H_6+O_2在SSZ-13和Cu-SSZ-13 催化剂表面的吸附 |
| 5.3.3 NO+O_2+C_3H_6在SSZ-13和Cu-SSZ-13 催化剂表面的吸附 |
| 5.4 催化剂Cu-SSZ-13及SSZ-13上C_3H_6-SCR反应机理 |
| 5.4.1 Cu-SSZ-13 催化剂HC-SCR反应路径 |
| 5.4.2 SSZ-13 分子筛HC-SCR反应路径 |
| 5.5 Cu-SSZ-13 分子筛催化剂重复性、持久性实验 |
| 5.6 本章小结 |
| 第六章 研究结论及展望 |
| 6.1 研究结论 |
| 6.2 研究创新点 |
| 6.3 研究展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术成果 |
| 致谢 |
（2）宽温型C3H6-SCR分子筛催化剂改性制备及其催化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 HC-SCR的研究进展 |
| 1.2.1 HC-SCR催化剂 |
| 1.2.2 HC-SCR还原剂 |
| 1.2.3 HC-SCR反应机理 |
| 1.3 低温等离子体技术 |
| 1.3.1 低温等离子体技术的相关概述 |
| 1.3.2 NTP在 HC-SCR脱硝中的协同形式 |
| 1.3.3 NTP协同HC-SCR脱硝的研究现状 |
| 1.4 本文选题的意义、目的和研究内容 |
| 1.4.1 本文选题的意义和目的 |
| 1.4.2 本文的研究内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验试剂和仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.1.3 实验气体 |
| 2.2 分子筛催化剂的合成制备 |
| 2.2.1 浸渍法合成制备三元Mn基ZSM-5 分子筛催化剂 |
| 2.2.2 不同等离子体协助制备三元Mn基分子筛催化剂 |
| 2.3 分子筛催化剂的活性评价 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.4.2 热重分析(TG) |
| 2.4.3 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.4.4 傅里叶红外光谱仪(FTIR) |
| 2.4.5 X射线光电子能谱分析(XPS) |
| 3 Mn 基 ZSM-5 催化剂最优配方的合成设计以及宽温 SCR催化性能研究 |
| 3.1 Mn基 ZSM-5 分子筛催化剂的C_3H_6-SCR性能研究 |
| 3.1.1 金属活性组分的优化 |
| 3.1.2 金属助剂的优化 |
| 3.1.3 三效Mn基 ZSM-5 分子筛催化剂的SCR活性评价 |
| 3.2 三效Mn基ZSM-5 分子筛催化剂的表征 |
| 3.2.1 XRD分析 |
| 3.2.2 TG分析 |
| 3.2.3 SEM分析 |
| 3.2.4 FT-IR分析 |
| 3.2.5 XPS分析 |
| 3.3 本章小结 |
| 4 Mn基ZSM-5 分子筛催化剂的稳定性评价 |
| 4.1 Mn-ZSM-5 催化剂的稳定性评价 |
| 4.2 Mn-Zr-ZSM-5 催化剂的稳定性评价 |
| 4.3 Mn-Bi-ZSM-5 催化剂的稳定性评价 |
| 4.4 Mn-Zr-Bi-ZSM-5 催化剂的稳定性评价 |
| 4.5 本章小结 |
| 5 不同NTP处理条件对Mn基催化剂C_3H_6-SCR的影响 |
| 5.1 不同NTP协助Mn基分子筛催化剂的SCR性能评价 |
| 5.1.1 辉光放电等离子体协助Mn基分子筛催化剂的SCR性能评价 |
| 5.1.2 介质阻挡放电等离子体协助Mn基分子筛催化剂的SCR性能评价 |
| 5.2 催化剂表征 |
| 5.2.1 XRD分析 |
| 5.2.2 TG分析 |
| 5.2.3 SEM分析 |
| 5.2.4 FT-IR分析 |
| 5.2.5 XPS分析 |
| 5.3 本章小结 |
| 6 总结与展望 |
| 6.1 总结 |
| 6.2 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 个人简历、在学期间发表的学术论文及取得的研究成果 |
（3）Fe/Cu改性SAPO-34分子筛在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 柴油车尾气控制技术 |
| 1.2.1 HC-SCR催化剂研究进展 |
| 1.2.2 HC-SCR催化反应机理 |
| 1.3 SAPO-34 分子筛 |
| 1.3.1 SAPO-34 分子筛结构 |
| 1.3.2 SAPO-34 分子筛应用 |
| 1.3.3 Me-SAPO-34 以烃为还原剂催化还原NO_x |
| 1.4 选题思路和研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.2.1 Fe-SAPO-34催化剂制备 |
| 2.2.2 Cu-SAPO-34 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂的性能评价 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 X射线衍射 |
| 2.4.2 扫描电镜测试 |
| 2.4.3 等离子体发射光谱 |
| 2.4.4 氮气吸附脱附 |
| 2.4.5 紫外可见近红外光谱 |
| 2.4.6 电子顺磁共振 |
| 2.4.7 氢气程序升温还原 |
| 2.4.8 氨气程序升温测试和氮氧化物程序升温 |
| 2.4.9 X射线光电子能谱 |
| 2.4.10 无机碳硫分析 |
| 2.4.11 原位DRIFTS分析 |
| 第三章 PEG2000 浓度和铁负载量对Fe-SAPO-34在C_3H_6-SCR中催化性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 PEG2000 浓度对Fe-SAPO-34 催化活性的影响 |
| 3.2.1 C_3H_6-SCR活性测试 |
| 3.2.2 XRD表征 |
| 3.2.3 N_2吸附/脱附表征 |
| 3.3 铁负载量及PEG2000对Fe-SAPO-34 催化活性的影响 |
| 3.3.1 XRD和 SEM分析 |
| 3.3.2 ICP和 N_2吸附脱附分析 |
| 3.3.3 UV-vis表征 |
| 3.3.4 EPR表征 |
| 3.3.5 H_2-TPR表征 |
| 3.3.6 NH_3-TPD和 NO+ O_2-TPD表征 |
| 3.3.7 C_3H_6-SCR活性测试 |
| 3.3.8 空速对催化剂活性影响 |
| 3.4 Fe-SAPO-34上C_3H_6-SCR反应机理研究 |
| 3.4.1 NO和 C_3H_6在Fe-SAPO-34 表面的吸附 |
| 3.4.2 H_2O对 NO和 C_3H_6在Fe-SAPO-34 表面吸附的影响 |
| 3.4.3 基于Fe-SAPO-34 催化剂的原位红外稳态实验 |
| 3.5 讨论 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 高温水热老化和二氧化硫对Fe-SAPO-34在C_3H_6-SCR中催化活性的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 高温水热老化对Fe-SAPO-34 催化性能的影响 |
| 4.2.1 C_3H_6-SCR活性测试 |
| 4.2.2 晶体结构表征 |
| 4.2.3 表面物种分布表征 |
| 4.3 SO_2对Fe-SAPO-34 脱硝活性影响 |
| 4.4 持久性实验 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 Cu-SAPO-34在C_3H_6-SCR过程中脱硝性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 Cu-SAPO-34 催化剂元素组成 |
| 5.3 C_3H_6-SCR活性测试 |
| 5.4 XRD表征 |
| 5.5 N_2吸附脱附表征 |
| 5.6 H_2-TPR表征 |
| 5.7 UV-vis表征 |
| 5.8 XPS表征 |
| 5.9 原位DRIFTS表征 |
| 5.9.1 NO+ O_2在SAPO-34和Cu-SAPO-34 催化剂表面的吸附 |
| 5.9.2 NO+ O_2+ C_3H_6在SAPO-34和Cu-SAPO-34 催化剂表面的吸附 |
| 5.9.3 NO+ O_2+ C_3H_6在Cu-SAPO-34上原位红外稳态实验 |
| 5.9.4 Cu-SAPO-34 催化剂上C_3H_6-SCR反应路径推测 |
| 5.10 Cu-SAPO-34 持久性实验 |
| 5.11 本章小结 |
| 第六章 总结与展望 |
| 6.1 研究结论 |
| 6.2 创新性分析 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术成果 |
| 致谢 |
（4）Fe（Cu）修饰多孔异质结构黏土催化C3H6还原NO特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 参考文献 |
| 第二章 文献综述与选题 |
| 2.1 金属修饰柱撑黏土的HC-SCR研究现状 |
| 2.1.1 金属修饰柱撑黏土催化HC-SCR反应机理 |
| 2.1.2 金属修饰柱撑黏土催化剂的反应活性位 |
| 2.1.3 修饰金属的影响 |
| 2.1.4 载体的影响 |
| 2.1.5 制备工艺的影响 |
| 2.1.6 反应条件的影响 |
| 2.1.7 水蒸气与SO_2的影响 |
| 2.2 多孔异质结构黏土的研究现状 |
| 2.2.1 PCHs的制备与合成 |
| 2.2.2 PCHs的结构与性质 |
| 2.2.3 PCHs的应用与发展 |
| 2.3 本文的选题与研究思路 |
| 参考文献 |
| 第三章 铁修饰多孔异质结构黏土催化C_3H_6还原NO特性研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验原料与设备 |
| 3.2.2 催化剂的制备 |
| 3.2.3 催化剂的活性测试 |
| 3.2.4 原位DRIFTS表征 |
| 3.2.5 催化剂的表征 |
| 3.3 催化剂活性测试结果 |
| 3.4 催化剂表征结果 |
| 3.4.1 N2吸附-脱附与ICP表征结果分析 |
| 3.4.2 XRD表征分析 |
| 3.4.3 XPS表征分析 |
| 3.4.4 UV-vis表征分析 |
| 3.4.5 TEM图像分析 |
| 3.4.6 H2-TPR表征分析 |
| 3.4.7 Py-IR表征分析 |
| 3.5 反应机理分析 |
| 3.6 结论 |
| 参考文献 |
| 第四章 反应条件对Fe-PCH催化C_3H_6 还原NO性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 C_3H_6浓度对催化性能的影响 |
| 4.3 NO浓度对催化性能的影响 |
| 4.4 反应空速对催化性能的影响 |
| 4.5 氧气浓度对催化性能的影响 |
| 4.5.1 活性测试结果 |
| 4.5.2 Fe-PCH催化剂表面氧物种分析 |
| 4.5.3 原位DRIFTS研究 |
| 4.6 结论 |
| 参考文献 |
| 第五章 铁铜修饰多孔异质结构黏土催化C_3H_6还原NO特性研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验原料与设备 |
| 5.2.2 催化剂的制备 |
| 5.2.3 催化剂的活性测试 |
| 5.2.4 原位DRIFTS表征 |
| 5.3 催化剂活性测试结果 |
| 5.4 催化剂表征结果 |
| 5.4.1 催化剂的元素含量与织构性质 |
| 5.4.2 XRD表征分析 |
| 5.4.3 TEM与 HRTEM图像分析 |
| 5.4.4 H2-TPR表征分析 |
| 5.4.5 XPS表征分析 |
| 5.4.6 Py-IR表征分析 |
| 5.5 反应机理分析 |
| 5.6 结论 |
| 参考文献 |
| 第六章 H_2O与 SO_2对CuFe-PCH催化C_3H_6 还原NO特性的影响 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 催化剂制备 |
| 6.2.2 催化剂活性测试 |
| 6.2.3 原位DRIFTS表征 |
| 6.2.4 催化剂的表征 |
| 6.3 水热老化与高温硫化的影响 |
| 6.3.1 对催化活性的影响 |
| 6.3.2 对织构特性与微观形貌的影响 |
| 6.3.3 对晶体结构的影响 |
| 6.3.4 对表面化学元素的影响 |
| 6.3.5 对表面酸性位的影响 |
| 6.4 模拟烟气中H_2O与SO_2的影响 |
| 6.4.1 模拟烟气中H_2O与SO_2对催化性能的影响 |
| 6.4.2 模拟烟气中SO_2对C_3H_6与NO吸附物种的影响 |
| 6.5 结论 |
| 参考文献 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新性 |
| 7.3 研究展望 |
| 攻读博士学位期间的主要研究成果 |
| 致谢 |
（5）H2促进Ag-CeZr催化剂C3H6-SCR的作用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 NO_x的来源和危害 |
| 1.2.1 NO_x的来源 |
| 1.2.2 NO_x的危害 |
| 1.3 NO_x的排放控制方法 |
| 1.3.1 机内净化 |
| 1.3.2 后处理技术 |
| 1.4 HC选择性催化还原NO_x的研究进展 |
| 1.4.1 HC-SCR催化剂与还原剂 |
| 1.4.2 HC-SCR反应机理 |
| 1.5 H_2 协同HC选择性催化还原NO_x的研究进展 |
| 1.5.1 H_2 协同HC选择性催化还原NO_x技术 |
| 1.5.2 H_2 协同HC选择性催化还原NO_x反应机理 |
| 1.6 研究目标及内容 |
| 1.6.1 研究目标 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 第二章 实验材料及方法 |
| 2.1 实验材料与仪器 |
| 2.2 催化剂表征方法 |
| 2.2.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.2.2 扫描电镜显微镜(SEM) |
| 2.2.3 傅立叶变换红外光谱(FTIR) |
| 2.2.4 N_2物理吸附 |
| 2.2.5 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES) |
| 2.2.6 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.2.7 紫外可见漫反射光谱(UV-Vis) |
| 2.3 催化剂活性测试 |
| 2.4 原位红外测试(In situ FT-IR) |
| 第三章 Cex Zr催化剂的NO吸附性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂的制备 |
| 3.3 催化剂的表征 |
| 3.3.1 XRD结果分析 |
| 3.3.2 SEM结果分析 |
| 3.3.3 FTIR结果分析 |
| 3.4 In situ FT-IR结果分析 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 H_2 促进Ag-CeZr催化剂选择性催化还原NO性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.3 催化剂的活性评价 |
| 4.4 催化剂的表征 |
| 4.4.1 XRD结果分析 |
| 4.4.2 ICP-OES结果分析 |
| 4.4.3 SEM结果分析 |
| 4.4.4 FTIR结果分析 |
| 4.4.5 N_2物理吸附结果分析 |
| 4.4.6 H_2-TPR结果分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 H_2 促进Ag-CeZr催化剂选择性催化还原NO机理研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 H_2对Ag-CeZr上 C3H6-SCR反应中间体的形成和反应性能的影响 |
| 5.2.1 H_2对Ag-CeZr上 C3H6 部分氧化产物的影响 |
| 5.2.2 H_2对Ag-CeZr上硝酸盐物种的影响 |
| 5.3 H_2 促进Ag-CeZr催化C3H6 选择性还原NO的机理分析 |
| 5.3.1 预吸附的NO与 C3H6/H_2+C3H6 的反应 |
| 5.3.2 预吸附的C3H6/H_2+C3H6与NO的反应 |
| 5.3.3 预吸附的NO+H_2与C3H6/H_2+C3H6 的反应 |
| 5.3.4 预吸附的H_2+C3H6与NO/H_2+NO的反应 |
| 5.3.5 机理分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 Ag-CeZr催化剂上Ag物种在H_2-C3H6-SCR反应中的行为初探 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 Ag物种的表征 |
| 6.2.1 UV-Vis结果分析 |
| 6.2.2 H_2-TPR结果分析 |
| 6.3 In situ FT-IR分析 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
（6）宽温C3H6-SCR脱硝分子筛催化剂制备及其构效关系研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 汽车尾气氮氧化物的排放脱除技术 |
| 1.2.1 直接催化氮氧化物分解 |
| 1.2.2 氮氧化物的存储还原法 |
| 1.2.3 氮氧化物选择性催化还原 |
| 1.3 用于C3H6-SCR的负载型宽温分子筛催化剂的研究进展 |
| 1.3.1 微孔分子筛催化剂的研究 |
| 1.3.2 介孔分子筛催化剂的研究 |
| 1.3.3 大孔分子筛催化剂的研究 |
| 1.3.4 分子筛催化剂下的C3H6-SCR反应机理的研究 |
| 1.4 本文选题的意义、目的和研究内容 |
| 1.4.1 本文选的意义和目的 |
| 1.4.2 本文研究内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验仪器和试剂 |
| 2.1.1 实验仪器 |
| 2.1.2 实验试剂 |
| 2.1.3 实验气体 |
| 2.2 分子筛催化剂的制备 |
| 2.2.1 浸渍法制备三元Co基分子筛催化剂 |
| 2.2.2 低温等离子联合焙烧制备三元Co基分子筛催化剂 |
| 2.2.3 溶胶凝胶法制备三元Co基分子筛基催化剂 |
| 2.3 分子筛催化剂的催化活性评价 |
| 2.4 CO基分子筛催化剂表征 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.4.2 N2低温液氮吸附脱附(BET) |
| 2.4.3 程序升温脱附(TPD) |
| 2.4.4 程序升温脱附(TPR) |
| 2.4.5 催化剂的热重分析(TG) |
| 3 Co-Ce-Zr-ZSM-5 分子筛催化剂的C3H6-SCR研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 分子筛催化剂的制备 |
| 3.2.2 分子筛催化剂的催化性能评价 |
| 3.3 研究结果与讨论 |
| 3.3.1 分子筛催化剂的催化活性评价结果 |
| 3.3.2 Co基分子筛催化剂的表征 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 等离子体联合焙烧Co-Ce-Zr-ZSM-5 催化剂C3H6-SCR研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 分子筛催化剂的制备 |
| 4.2.2 分子筛催化剂的催化性能评价 |
| 4.3 研究结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂的催化活性评价结果 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 溶胶凝胶法对Co-Ce-Zr-ZSM-5 催化剂C3H6-SCR研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 分子筛催化剂的制备 |
| 5.2.2 分子筛催化剂的催化性能评价 |
| 5.3 研究结果与讨论 |
| 5.3.1 分子筛催化剂催化性能评价结果 |
| 5.3.2 Co基分子筛催化剂的表征 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 总结与展望 |
| 6.1 总结 |
| 6.2 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 个人简历、在学期间发表的学术论文及取得的研究成果 |
（7）适用于冷等离子体促进的NOx“存储—还原”反应的催化剂研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 汽车尾气排放对大气的污染及危害 |
| 1.2 贫燃发动机尾气NO_x的脱除方法 |
| 1.2.1 NO直接分解法 |
| 1.2.2 选择催化还原法 |
| 1.2.3 NO_x存储还原法 |
| 1.3 NO_x存储还原反应(NSR) |
| 1.3.1 NSR工作原理 |
| 1.3.2 NSR催化剂的组成及作用 |
| 1.3.3 NSR催化剂的失活机理 |
| 1.4 冷等离子体用于NO_x的脱除 |
| 1.4.1 等离子体的基本简介 |
| 1.4.2 低温等离子体的产生方法 |
| 1.4.3 冷等离子用于NO_x脱除反应性能的研究进展 |
| 1.5 本文主要研究思路 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验试剂与仪器 |
| 2.1.1 气体及试剂 |
| 2.1.2 仪器 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂活性评价 |
| 2.3.1 NO氧化活性(NOC)测试 |
| 2.3.2 NO_x存储量(NSC)测试 |
| 2.3.3 NO_x热稳定性的测试(NO_x-TPD) |
| 2.3.4 NO_x还原性能测试(TPSR) |
| 2.3.5 NO_x存储还原性能的测试(NSR) |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 粉末X-射线衍射(XRD) |
| 2.4.2 X-射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4.4 CO/H_2脉冲 |
| 2.4.5 O_2程序升温脱附(O_2-TPD) |
| 2.4.6 扫描透射电子显微镜(STEM) |
| 2.4.7 原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS) |
| 2.4.8 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES) |
| 2.4.9 氮气物理吸脱附(BET) |
| 3 Pt/M/Ba/Al_2O_3(M=Mn、Co、Cu)催化剂上NO_x存储还原反应性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂制备 |
| 3.2.2 活性评价 |
| 3.3 催化表征 |
| 3.3.1 BET及CO脉冲表征 |
| 3.3.2 XRD表征 |
| 3.3.3 H_2-TPR表征 |
| 3.3.4 CO吸附 |
| 3.3.5 XPS表征 |
| 3.3.6 STEM表征 |
| 3.4 催化性能 |
| 3.4.1 NO氧化活性 |
| 3.4.2 NO_x存储性能 |
| 3.4.3 NO_x-TPD |
| 3.4.4 NO_x存储还原活性 |
| 3.4.5 冷等离子体辅助的NO_x存储还原活性 |
| 3.4.6 SO_2对NSR活性的影响 |
| 3.4.7 N_2选择性 |
| 3.5 讨论 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 钙钛矿系列催化剂上NO_x存储还原反应性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂制备 |
| 4.2.2 活性评价 |
| 4.3 催化表征 |
| 4.3.1 物理化学性质 |
| 4.3.2 XRD表征 |
| 4.3.3 H_2-TPR表征 |
| 4.3.4 CO化学吸附表征 |
| 4.4 催化活性 |
| 4.4.1 NO氧化性能和NO_x存储性能测试 |
| 4.4.2 原位漫反射红外NO_x存储实验 |
| 4.4.3 NO_x-TPD |
| 4.4.4 H_2-TPSR |
| 4.4.5 NO_x存储还原活性 |
| 4.4.6 冷等离子体辅助的NO_x存储还原活性 |
| 4.5 讨论 |
| 4.6 本章小结 |
| 5 CoMn-K+Pd/Ba/Al催化剂上NO_x存储还原反应性能的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂制备 |
| 5.2.2 活性评价 |
| 5.3 催化表征 |
| 5.3.1 催化剂的物理化学性质 |
| 5.3.2 XRD表征 |
| 5.3.3 H_2-TPR表征 |
| 5.3.4 STEM表征 |
| 5.3.5 XPS表征 |
| 5.3.6 CO原位漫反射红外光谱 |
| 5.4 催化活性 |
| 5.4.1 NO氧化活性和NO_x存储量 |
| 5.4.2 NO_x-TPD |
| 5.4.3 H_2-TPSR |
| 5.4.4 NO_x存储还原反应活性 |
| 5.4.5 催化剂循环性能测试 |
| 5.4.6 N_2选择性 |
| 5.4.7 SO_2对NO_x存储和NO_x脱除效率的影响 |
| 5.5 讨论 |
| 5.6 本章小结 |
| 6 Pt/K/Al_2O_3催化剂上NO_x存储还原反应性能的研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 催化剂制备 |
| 6.2.2 活性评价 |
| 6.3 催化表征 |
| 6.3.1 催化剂物理化学性质 |
| 6.3.2 XRD表征 |
| 6.3.3 CO吸附原位漫反射红外光谱 |
| 6.3.4 催化剂表面羟基表征 |
| 6.3.5 O_2-TPD |
| 6.4 催化活性 |
| 6.4.1 NO氧化活性和NO_x存储性能 |
| 6.4.2 TPSR |
| 6.4.3 NO_x存储还原活性 |
| 6.4.4 N_2选择性 |
| 6.4.6 NO_x存储还原机理研究(In situ DRIFTS) |
| 6.5 本章小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点摘要 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（8）制备锡基催化材料用于丙烯选择性还原氮氧化物（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 NO_x的来源与危害 |
| 1.3 NO_x消除技术的研究现状 |
| 1.3.1 NO_x直接分解 |
| 1.3.2 NO_x储存还原(NSR) |
| 1.3.3 NO_x选择性非催化还原(SNCR) |
| 1.3.4 NO_x选择性催化还原 |
| 1.3.5 NH_3-SCR |
| 1.3.6 HC-SCR |
| 1.3.7 HC-SCR的机理研究 |
| 1.4 SnO_2催化剂的研究进展 |
| 1.5 单层分散理论研究 |
| 1.6 等离子体技术的研究现状 |
| 1.6.1 等离子体简介 |
| 1.6.2 DBD等离子体 |
| 1.7 选题依据及意义 |
| 第2章 实验方法与数据处理 |
| 2.1 仪器设备与原料试剂 |
| 2.1.1 仪器设备 |
| 2.1.2 原料试剂 |
| 2.2 样品表征 |
| 2.2.1 X射线衍射 |
| 2.2.2 N_2吸附脱附分析 |
| 2.2.3 程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.2.4 程序升温脱附(O_2-TPD) |
| 2.2.5 程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.2.6 扫描电镜 |
| 2.2.7 透射电镜 |
| 2.2.8 X射线光电子能谱 |
| 2.2.9 原位红外测试 |
| 2.3 催化活性评价 |
| 第3章 SnO_2/Beta催化剂用于NO_x的选择性催化还原:氧化物在分子筛表面自发分散行为对催化性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.2.1 N_2-BET及 XRD结果分析 |
| 3.2.2 催化活性评价 |
| 3.2.3 H2-TPR结果分析 |
| 3.2.4 XPS结果分析 |
| 3.2.5 NH_3-TPD结果分析 |
| 3.2.6 本章小结 |
| 第4章 等离子体处理制备的SnO_2/Al_2O_3 催化剂用于NO_x的选择性催化还原 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂制备方法 |
| 4.2.1 不同负载量的SnO_2/Al_2O_3 催化剂的制备 |
| 4.2.2 等离子体处理的SnO_2/Al_2O_3 催化剂的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 N_2-BET结果分析 |
| 4.3.2 XRD及 XPS测试结果分析 |
| 4.3.3 TEM及 STEM-mapping测试结果分析 |
| 4.3.4 催化活性评价 |
| 4.3.5 H_2-TPR结果分析 |
| 4.3.6 催化剂表面氧性质的研究 |
| 4.3.7 NH_3-TPD结果分析 |
| 4.3.8 In Situ DRIFT |
| 4.3.9 催化剂抗水、硫的结果分析 |
| 4.3.10 本章小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间的研究成果 |
（9）Co及Sn修饰的蜂窝陶瓷负载铁催化剂的制备、表征及其催化C3H6选择性还原NO的特性（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 氮氧化物(NO_x)的来源及危害 |
| 1.3 氮氧化物(NO_x)控制技术 |
| 1.4 HC-SCR技术的研究现状 |
| 1.4.1 HC-SCR反应机理 |
| 1.4.2 负载贵金属型催化剂 |
| 1.4.3 分子筛型催化剂 |
| 1.4.4 金属氧化物型催化剂 |
| 1.5 本课题研究内容及方法 |
| 1.6 本章小结 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料及仪器 |
| 2.1.1 实验原料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂制备工艺 |
| 2.2.1 载体的制备 |
| 2.2.2 负载Co/Fe活性金属 |
| 2.2.3 负载Sn/Fe活性金属 |
| 2.2.4 催化剂制备工艺流程 |
| 2.3 催化剂性能测试 |
| 2.3.1 催化剂性能测试装置 |
| 2.3.2 催化剂活性测试 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.4.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.4.3 程序升温还原分析(H_2-TPR) |
| 2.4.4 吡啶吸附红外光谱实验(PY-FTIR) |
| 2.4.5 氮气吸附/脱附测试(BET) |
| 2.5 本章小结 |
| 第三章 Co-Fe/Al_2O_3/CM 催化 C_3H_6选择性还原NO的实验研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 钴及其氧化物在脱硝催化中的研究现状 |
| 3.3 催化剂的性能测试 |
| 3.3.1 氮气氛围 |
| 3.3.2 模拟烟气氛围 |
| 3.4 H_2O和SO_2对催化剂脱硝性能的影响 |
| 3.5 催化剂的表征 |
| 3.5.1 X射线衍射分析(XRD) |
| 3.5.2 扫描电子显微镜分析(SEM) |
| 3.5.3 程序升温还原分析(H_2-TPR) |
| 3.5.4 吡啶吸附红外光谱实验(PY-FTIR) |
| 3.5.5 氮气吸附/脱附测试(BET) |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 焙烧温度对 Co-Fe/Al_2O_3/CM 脱硝性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 焙烧温度对催化剂 Co/Fe/Al_2O_3/CM 脱硝性能影响研究现状 |
| 4.3 催化剂的性能测试 |
| 4.4 催化剂的表征 |
| 4.4.1 扫描电子显微镜分析(SEM) |
| 4.4.2 程序升温还原分析(H_2-TPR) |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 Sn-Fe/Al_2O_3/CM 催化 C3H6选择性还原 NO 的实验研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 锡及其氧化物在脱硝催化中的研究现状 |
| 5.3 烟气中O_2的含量对催化剂脱硝性能的影响 |
| 5.4 烟气中C_3H_6的含量对催化剂脱硝性能的影响 |
| 5.5 C_3H_6-SCR活性测试 |
| 5.6 H_2O和SO_2对催化剂脱硝性能的影响 |
| 5.7 催化剂的表征 |
| 5.7.1 扫描电子显微镜分析(SEM) |
| 5.7.2 X射线衍射分析(XRD) |
| 5.7.3 程序升温还原分析(H_2-TPR) |
| 5.8 本章小结 |
| 第六章 总结与展望 |
| 6.1 研究成果 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 研究展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间发表的学术成果 |
| 致谢 |
（10）介孔铝基稀土复合物的制备及其构效关系研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 选题的背景及意义 |
| 1.1.1 我国汽车工业的发展现状 |
| 1.1.2 汽车尾气的危害 |
| 1.1.3 机动车尾气净化技术及发展 |
| 1.1.4 车用催化剂涂层材料的发展 |
| 1.1.5 介孔铝基稀土复合物研究课题的来源 |
| 1.2 自发单层分散理论的研究进展 |
| 1.2.1 自发单层分散现象的引入 |
| 1.2.2 自发单层分散现象的理论解释及阈值效应 |
| 1.2.3 自发单层分散的结构模型及分散阈值的测定方法 |
| 1.2.4 自发单层分散体系的制备技术及应用 |
| 1.3 介孔铝基稀土复合物的研究现状 |
| 1.3.1 介孔材料简介 |
| 1.3.2 介孔氧化铝的研究现状 |
| 1.3.3 铝基稀土复合物的研究现状 |
| 1.3.4 介孔铝基稀土复合物的发展现状 |
| 1.4 研究目的与主要研究内容 |
| 1.4.1 本论文课题的提出及思路 |
| 1.4.2 研究目的和主要研究内容 |
| 第二章 CeO_2/γ-Al_2O_3体系的构效关系研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 材料试剂 |
| 2.2.2 实验设备 |
| 2.2.3 不同CeO_2/γ-Al_2O_3质量比体系的制备 |
| 2.2.4 材料的表征测试方法 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 CeO_2/γ-Al_2O_3体系的XRD表征 |
| 2.3.2 CeO_2/γ-Al_2O_3体系的HR-TEM表征 |
| 2.3.3 浸渍法制备的CeO_2/γ-Al_2O_3体系的织构性能分析 |
| 2.3.4 CeO_2/γ-Al_2O_3体系的H_2-TPR测试 |
| 2.3.5 CeO_2/γ-Al_2O_3体系的H_2-TG分析 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 La_2O_3/γ-Al_2O_3体系的构效关系研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 材料试剂 |
| 3.2.2 实验设备 |
| 3.2.3 不同质量比La_2O_3/γ-Al_2O_3体系的制备 |
| 3.2.4 不同La_2O_3/γ-Al_2O_3体系的表征测试方法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 La_2O_3/γ-Al_2O_3体系的XRD表征 |
| 3.3.2 La_2O_3/γ-Al_2O_3体系的HR-TEM表征 |
| 3.3.3 La_2O_3/γ-Al_2O_3体系的织构性能分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 介孔铝基稀土复合物的制备及其表征 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 材料试剂 |
| 4.2.2 实验设备 |
| 4.2.3 介孔铝基稀土复合物的制备 |
| 4.2.4 介孔材料的表征测试方法 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 介孔AlLaZrTiOx复合物中La含量的确定 |
| 4.3.2 介孔铝基稀土复合物的表面与孔结构的热稳定性分析 |
| 4.3.3 介孔铝基稀土复合物的XRD分析 |
| 4.3.4 介孔铝基稀土复合物的HR-TEM分析 |
| 4.3.5 介孔AlCeZrTiOx复合物的氧化还原性能分析 |
| 4.3.6 溶胶-凝胶法合成介孔铝基稀土复合物的机理探讨 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 介孔铝基稀土复合物在车用催化剂中的应用研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 材料及试剂 |
| 5.2.2 催化剂的制备 |
| 5.2.3 催化剂的活性评价方法 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 铝基稀土复合物载Pd-Rh催化剂小样的活性评价 |
| 5.3.2 介孔铝基稀土复合物担载Pd-Rh催化剂在CNG车上的应用 |
| 5.3.3 介孔铝基稀土复合物担载Pd-Rh催化剂在汽油车上的应用 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.1.1 CeO_2/γ-Al_2O_3体系的构效关系研究 |
| 6.1.2 La_2O_3/γ-Al_2O_3体系的构效关系研究 |
| 6.1.3 介孔铝基稀土复合物的制备与表征研究 |
| 6.1.4 介孔铝基稀土复合物在车用催化剂中的应用研究 |
| 6.2 本工作的创新点 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 附录A 攻读博士期间的研究成果 |
| 1. 学术论文 |
| 2. 发明专利 |
| 3. 获奖情况 |
| 致谢 |
四、富氧条件下Cu/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性还原NO的研究（论文参考文献）
- [1]贫燃条件下Cu-SSZ-13分子筛选择性催化C3H6还原NO的研究[D]. 王聪颖. 东华大学, 2021(01)
- [2]宽温型C3H6-SCR分子筛催化剂改性制备及其催化性能研究[D]. 秦娅华. 重庆理工大学, 2021(02)
- [3]Fe/Cu改性SAPO-34分子筛在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO的研究[D]. 杨迪. 东华大学, 2020
- [4]Fe（Cu）修饰多孔异质结构黏土催化C3H6还原NO特性研究[D]. 袁旻昊. 东华大学, 2020(01)
- [5]H2促进Ag-CeZr催化剂C3H6-SCR的作用研究[D]. 段俊. 内蒙古大学, 2020(01)
- [6]宽温C3H6-SCR脱硝分子筛催化剂制备及其构效关系研究[D]. 王虹霖. 重庆理工大学, 2020(08)
- [7]适用于冷等离子体促进的NOx“存储—还原”反应的催化剂研究[D]. 白志凤. 大连理工大学, 2019(01)
- [8]制备锡基催化材料用于丙烯选择性还原氮氧化物[D]. 刘雅倩. 南昌大学, 2019(02)
- [9]Co及Sn修饰的蜂窝陶瓷负载铁催化剂的制备、表征及其催化C3H6选择性还原NO的特性[D]. 刘欣. 东华大学, 2018(06)
- [10]介孔铝基稀土复合物的制备及其构效关系研究[D]. 顾永万. 昆明理工大学, 2017(05)